[发明专利]用于燃料电池阴极的高石墨化度炭基催化剂的制备方法

权利要求书

1.用于燃料电池阴极的高石墨化度炭基催化剂的制备方法，其以沥青为炭前驱体，在前驱体高温加热熔融后，浸入模板剂；搅拌均匀后，向其中加入含氮前驱体，同时添加金属盐；然后经干燥、高温处理及二次氮化；随后在酸性溶液中洗涤，除去模板；最后经过滤、洗涤和干燥最终得到高石墨化度的氮掺杂炭基催化剂材料；其制备过程为：

1)将沥青加热至软化温度40-400℃，使其形成熔融前驱体A；

2）将模板加入到A中，并持续搅拌，使之混合均匀，得到混合物B；其中硬模板与沥青的质量比为10：1-1：10；

3）向混合物B中添加含氮前驱物，持续搅拌至少1h，混合均匀，得到混合物C;其中含氮前驱物与沥青质量比为1：10-1：1000；

4）向C中加入金属盐溶液，继续搅拌，得到混合物D，其中金属盐与沥青的摩尔比为1:10-1:100，；

5）将混合物D于500～1800℃氮化气氛保护条件下高温处理1～6小时，得到固体粉末E；

6)将固体粉末E在0.5～5M的酸溶液中浸泡24～50小时，清洗、干燥、球磨,得到固体粉末F;

7)将固体粉末F于500℃～1800℃氮化气氛保护条件下高温再处理1～6小时，即得本发明的炭基催化剂H。

2.按照权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述模板为SiO₂溶胶、沸石、Al₂O₃、介孔SiO₂、氧化镁、醋酸镁、葡萄糖酸镁、氧化铜、氧化锌、氧化亚铁、三氧化二铁、碳酸钙、碳酸镁、四氧化三铁、二氧化锡、二氧化硅、氧化铝、氧化锆、三氧化钼、三氧化二钒、氧化钛纳米粉体、金属镍氢氧化物、金属铁氢氧化物、金属镁的氢氧化物、聚苯乙烯微球、聚甲基丙烯酸甲酯微球中的一种或二种以上，其中模板粒径尺寸范围在5～500nm。

3.按照权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述含氮前驱体为乙二胺、正己胺、三甲胺、三聚氰胺、聚氨酯、聚吡啶、聚吡咯、聚丙烯腈、聚苯胺、二/三聚氰胺甲醛树脂、脲醛树脂中的一种或二种以上。

4.按照权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述金属盐为IVB、VB、VIB、VIIB、VIII、IB和IIB族中的一种或二种以上金属元素的可溶性盐；可溶性盐为金属的硝酸盐、碳酸盐、硫酸盐、醋酸盐、卤化物、二亚硝基二胺盐、乙酰丙酮化物、或大环络合物卟啉、酞箐及其聚合物中的一种或多种可共溶性盐中的一种或二种以上；所述金属元素为Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ir、V、Cr、Mn、Zr、W、Mo中的一种或二种以上。

5.按照权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述酸为硫酸、硝酸、磷酸或盐酸中的一种；浓度为0.2M～5M，优选浓度为0.5M～2M。

6.按照权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述高温处理温度为900～1100℃；所述二次氮化温度为900～1100℃。

7.按照权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述氮化气氛为氮气、氩气、氦气、NH₃、CH₃CN或HCN气体中的一种或二种以上混合。