[发明专利]一种Co3O4/SiO2介孔分子筛催化剂的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种介孔分子筛催化剂的制备方法。

背景技术

在催化领域，钴元素由于其可变的价态及其好的氧化还原能力而受到了广泛的关注，负载钴催化剂对很多重要反应都有高效的催化活性，如F-T合成，CO及NO_x的消除，苯乙烯的环氧化，单壁碳纳米管的合成和烷烃的部分氧化。与其他载体相比，介孔硅是一种较好的载体，其大的比表面积、高的水热稳定性、特定的孔道结构以及表面丰富的Si-OH不仅有利于金属物种的分散，还可以有效的防止反应过程中表面活性物种的团聚从而延长催化剂的使用寿命。目前主要采用浸渍法引入金属钴物种，但是这种方法制备的催化剂中的活性物种易团聚，分布不均匀，从而影响其催化性能。

发明内容

本发明是要解决现有方法制备的Co₃O₄/SiO₂介孔分子筛催化剂存在活性物种易团聚、分布不均匀导致催化性能低的问题，而提供一种Co₃O₄/SiO₂介孔分子筛催化剂的制备方法。

本发明一种Co₃O₄/SiO₂介孔分子筛催化剂的制备方法，按以下步骤进行：

一、分别称取P123和F127于广口瓶中，加入去离子水，在温度为35℃～45℃下搅拌0.5h～2h，再加入浓度为0.3mol/L的HCl水溶液，然后在频率为100Hz的条件下超声10min～20min，得到混合液；所述的P123与F127的摩尔比为1.6×10^-3∶3.76×10^-3；所述的P123与去离子水的摩尔比为1.6×10^-3∶15.35；所述的浓度为0.3mol/L的HCl水溶液的体积与P123的摩尔比为(1.68×10^-2～0.53)L∶1.6×10^-3mol；

二、将Co(NO₃)₂6H₂O加入到去离子水中搅拌至完全溶解，得到Co(NO₃)₂6H₂O水溶液，然后将Co(NO₃)₂6H₂O水溶液加入到步骤一所得的混合液中，搅拌4h～5h，然后以0.3mL/min～0.5mL/min的滴加速率加入TEOS，搅拌4h，得到乳浊液；所述的Co(NO₃)₂6H₂O与去离子水的摩尔比为(0.02～0.067)∶11.28；所述的Co(NO₃)₂6H₂O与TEOS的摩尔比为(0.02～0.067)∶1；所述的Co(NO₃)₂6H₂O与步骤一中所述的P123的摩尔比为(0.02～0.067)∶1.6×10^-3；

三、将Na₂C₂O₄加入到去离子水中搅拌至完全溶解，得到Na₂C₂O₄水溶液，然后将Na₂C₂O₄水溶液以0.3mL/min～0.5mL/min的滴加速率加入到步骤二得到的乳浊液中，继续搅拌15h～24h后，于温度为100℃下水热2天～5天，然后自然冷却至室温，减压过滤，得到粉色固体，然后采用蒸馏水对得到的粉色固体进行洗涤，洗涤至滤液中不含Cl^-离子，然后于温度50℃～60℃下真空干燥12h～24h，再于温度500℃～600℃焙烧2h～6h，即得到Co₃O₄/SiO₂介孔分子筛催化剂；所述的Na₂C₂O₄与去离子水的摩尔比为(0.02～0.067)∶20.31；所述的Na₂C₂O₄与步骤一中所述的P123的摩尔比(0.02～0.067)∶1.6×10^-3。