[发明专利]一种大规模制备氧化石墨烯的方法及对水中钍选择性吸附

说明书

技术领域

本发明公开了一种大规模制备氧化石墨烯的方法及对水中钍选择性吸附，属于核废物中低放射性废水处理及环境保护技术领域。

背景技术

放射性废水中含有钍元素，其主要来源于采矿，稀土冶金，核工业，核电站（包括核事故）以及实验室的研究。该放射性元素即使是在很低的浓度条件下也具有很强的毒性，威胁着人类的生活环境的健康，它进入人体后会对细胞、淋巴结、肺、肝、胰腺、骨头造成不可逆的损伤，最终导致癌症的发生[1]。此外，钍可作为核燃料的潜在原料，故就环境保护和节约能源而言，对放射性废水中钍元素的分离富集具有重要的意义。目前，用于去除水中的钍元素有多种方法，例如液液萃取法，固相吸附法，离子交换法，化学沉淀法，膜和生物技术以及电化学方法等[2]。其中以固相吸附法具有操作简单，高效，成本低，可重复使用，后处理简单，无污染的特点而倍受青睐。提高该方法的关键在于开发更加环保，廉价，高效的固相吸附材料。目前，有许多材料被报道用作水体中的钍元素吸附，例如壳聚糖/斜发沸石复合材料(吸附容量为438.55 mg Th/g吸附剂)，丝光沸石纳米晶 (359.6 mg Th/g)，纤维素衍生物(94.63 mg Th/g)，氧化钛(49.88 mg Th/g)，活性炭(21.28 mg Th/g)，氧化多层碳纳米管(13.26 mg Th/g)等[2-7]，但是其选择性均不高。

氧化石墨烯作为石墨的氧化产物，具有丰富的含氧官能团（羟基，环氧基，羧基），这些含氧官能团在水中由于溶剂化的作用会带上负电荷[8]，从而使其对带正电的金属离子具有强的相互作用。氧化石墨烯同时也具有石墨烯的准二维的平面结构，为吸附放射性金属离子提供了大的接触面积。氧化石墨烯的制备主要是通过采用超声波剥离氧化石墨制得。由于氧化石墨含有丰富的含氧官能团，它与水相互作用呈粘稠状，无法直接使用简单的抽滤结合水洗的方法纯化产物。一般采用高速离心机对新制备的氧化石墨进行固液分离，接着通过透析的方法纯化氧化石墨除去残留的金属离子，该方法限制了氧化石墨的大规模工业化制备。基于这一现象，我们发展了一种成本低、简便、高效、快速的纯化氧化石墨的方法，从而实现了大规模制备氧化石墨烯，并且将其作为固相吸附剂可以简单，快速，高效高选择性地吸附水中的钍元素(吸附容量q_e: 529.6 mg Th/g氧化石墨烯; 分配系数K_d: 3047 mL/g)。

参考文献：

[1] Industrial Engineering Chemistry Research, 2012, 51:4825-4836.

[2] Journal of Hazardous Materials, 2011, 185:447-455.

[3] Journal of Colloid and Interface Science, 2011, 362:144–156.

[4] Journal of Environmental Radioactivity, 2013, 116:141-147.

[5] Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 2007, 296:109-116.

[6] Journal of Nuclear Materials, 2010, 396:251–256.

[7] Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 2007, 302:449-454.

[8] Nature Nanotechnology, 2008, 3:101-105.

发明内容

本发明的目的是针对上述现象，旨在提供一种成本低，操作简便，高效，快速纯化氧化石墨，可大规模工业化制备单层氧化石墨烯以及一种简便，快速，高吸附容量，高选择性地去除水中钍元素的方法。

本发明一种纯化氧化石墨大规模制备单层氧化石墨烯以及利用氧化石墨烯去除水中钍元素的方法，其特征在于具有以下的过程和步骤：