[发明专利]用于处理废气的PGM催化剂

说明书

发明背景

A.)应用领域：

本发明涉及可以用于处理废气的催化剂、系统和方法，该废气作为烃燃料燃烧的结果而产生，例如由柴油发动机所产生的废气。

B.)相关技术描述：

多数燃烧废气的最大部分包含相对无害的氮气(N₂)、水蒸气(H₂O)和二氧化碳(CO₂)；但是废气也包含了相对小部分的有害和/或有毒物质，例如来自不完全燃烧的一氧化碳(CO)、来自未燃烧燃料的烃(HC)、来自过高燃烧温度的氮氧化物(NO_x)和颗粒物质(主要是烟灰)。为了减轻释放到大气中的废气对于环境的影响，令人期望的是消除或者降低这些不期望的组分的量，优选通过并不产生其他有害或有毒物质的方法。

最难以从车辆废气中除去的组分之一是NO_x，其包括一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO₂)和/或一氧化二氮(N₂O)。贫燃烧废气(例如由柴油发动机所产生)中NO_x向N₂的还原是特别有问题的，因为该废气包含了足以促进氧化反应而不是还原反应的氧。但是，柴油废气中的NO_x可以通过通常称作选择性催化还原(SCR)的非均相催化方法来还原。SCR方法包括在催化剂存在下和借助于还原剂将NO_x转化成单质氮(N₂)和水。在SCR方法中，在废气流与SCR催化剂接触之前，将气态还原剂(例如氨)加入到废气流中。将还原剂吸收到催化剂上，当气体穿过催化基材或从其上经过时，发生NO_x还原反应。使用氨的化学计量SCR反应的化学方程式是：

2NO+4NH₃+2O₂→3N₂+6H₂O

2NO₂+4NH₃+O₂→3N₂+6H₂O

NO+NO₂+2NH₃→2N₂+3H₂O

从二十世纪七十年代中期以来，已经报道了铂族金属(PGM)基还原催化剂(Bosch，Catalysis Today，1988年，第369页)在低温表现出优异的NO_x还原活性。但是，这些催化剂对于N₂具有非常差的选择性，典型地小于50%(Buenos Lopez等人，Applied Catalysis B，2005年，第1页)。在低温(例如约150℃-约250℃)，对于N₂的低选择性与形成显著量的N₂O有关；而在高温(例如大于约350℃)，低选择性与NH₃(期望的还原剂)氧化成NO_x有关。

与使用NH₃还原剂的NO_x还原系统有关的另一常见问题是未反应的氨的释放，也称作“氨逃逸”。逃逸会在催化剂温度没有处于反应的最佳范围内或者当过多的氨注入到过程中时发生。另外的氧化催化剂典型地安装在SCR系统下游来降低这种逃逸。该催化剂典型地包含PGM组分，其处于该催化剂仅充当氧化催化剂的单催化剂构造中，或者处于该催化剂的分区或分层兼有氧化性和还原性功能二者的双催化剂构造中。

PGM据称已经通过初始润湿而掺入到MCM-41(一种孔尺寸为20-30埃的中孔沸石)中用于烃SCR。由于孔尺寸大，已经观察到这些催化剂没有形状选择性。Park等人研究了这种现象，并且推断出如果Pt通过典型的初始润湿方法掺入到ZSM-5和10-环中孔径沸石的孔中，则可以预期某些选择性(例如NO_x转化率和N₂产率)。但是，通过这种方法制造的催化剂表现出相同的NO_x转化率和N₂产率。所以，典型的初始润湿方法不能实现高的PGM交换或者通过填充晶体结构本身的空隙空间而掺入到分子筛晶体结构的壁上或者壁内。(Park等人，From Zeolites to Porous MOF materials-the40^th Anniversary of International Zeolite Conference，2007)。