[发明专利]石墨烯氮原子替位掺杂方法及制备的石墨烯和该方法在提高石墨烯质量比电容中的应用

权利要求书

1.一种石墨烯氮原子替位掺杂的方法，其特征在于：在对石墨烯活化处理的同时进行高温还原反应，一步完成石墨烯的氮原子替位掺杂，具体操作如下：

a.前处理：将氧化石墨烯与活化剂混合，充分搅拌，干燥；

b.活化同时还原：将氧化石墨烯与活化剂的混合物放入高温反应炉中，抽去炉内空气后，向高温反应炉内通入惰性气体进行保护，升温至500-1500℃，然后通入含氮反应气体，恒温反应1min以上；

c.后处理：高温还原反应结束后，在惰性气体保护下降至室温，洗涤、干燥，得到氮原子替位掺杂的石墨烯。

2.根据权利要求1所述的石墨烯氮原子替位掺杂的方法，其特征在于：所述氧化石墨烯为石墨经氧化后进行剥离的产物。

3.根据权利要求2所述的石墨烯氮原子替位掺杂的方法，其特征在于：所述氧化方式采用Hummers法、Staudenmaier法或Brodie法中的任意一种；所述剥离方式采用微波剥离、热解膨胀剥离、超声分散中的任意一种。

4.根据权利要求1所述石墨烯氮原子替位掺杂的方法，其特征在于：所述活化剂为氢氧化钾、氢氧化钠、磷酸、氯化锌中的一种或多种的组合，优选为氢氧化钾，最优为0.6-1.4g/l的氢氧化钾溶液。

5.根据权利要求1所述石墨烯氮原子替位掺杂的方法，其特征在于：所述惰性气体为氮气或氩气，通入惰性气体的流量为80-200m³/min，优选150cm³/min。

6.根据权利要求1所述石墨烯氮原子替位掺杂的方法，其特征在于：所述含氮反应气体为氨气，通入含氮反应气体的流量为20-100cm³/min，优选50cm³/min。

7.根据权利要求1所述石墨烯氮原子替位掺杂的方法，其特征在于：所述活化同时还原过程中高温还原反应的温度为700-1000℃，优选800℃；反应时间为5-20min，优选10min。

8.一种氮原子替位掺杂的石墨烯，其特征在于：该氮原子替位掺杂的石墨烯为单层平面结构，其氮含量为0.1wt%-21.5wt%，且含氮量稳定，其比表面积≥2000m²/g，以1M TEABF₄/PC作为电解液其质量比电容200F/g-300 F/g，以6M KOH作为电解液其质量比电容为200F/g-400 F/g。

9.根据权利要求8所述的氮原子替位掺杂的石墨烯，其特征在于：其氮含量为6wt%-9wt%，且含氮量稳定，其比表面积为2100-3000m²/g。

10.一种提高石墨烯材料质量比电容的方法，其特征在于：在保持石墨烯高比表面积和单层结构的情况下，将氮原子在石墨烯体内进行SP2替位掺杂，改变石墨烯的电子能带结构，增加电子态密度和载流子浓度，具体步骤为：

对石墨烯活化处理的同时进行高温还原反应，一步完成石墨烯的氮原子替位掺杂，具体操作如下：

a.前处理：将氧化石墨烯与活化剂混合，充分搅拌，干燥；

b.活化同时还原：将氧化石墨烯与活化剂的混合物放入高温反应炉中，抽去炉内空气后，向高温反应炉内通入惰性气体进行保护，升温至500-1500℃，然后通入含氮反应气体，恒温反应1min以上；

c.后处理：高温还原反应结束后，在惰性气体保护下降至室温，洗涤、干燥，得到氮原子替位掺杂的石墨烯。