[发明专利]一种锑掺杂的类石榴石结构的锂离子晶态固体电解质材料及其合成方法

权利要求书

1.一种锑掺杂的类石榴石结构的锂离子晶态陶瓷固体电解质材料，其特征在于：所述的晶态陶瓷固体电解质材料具有部分锑掺杂Li₇La₃Zr₂O₁₂中的锆位置的类石榴石结构，所述陶瓷固体电解质材料的化学式Li_7-xLa₃Zr_2-xSb_xO₁₂，其中0＜x≤0.5。

2.如权利要求1所述的锂离子晶态陶瓷固体电解质材料，其特征在于：所述的晶态陶瓷固体电解质材料具有部分锑掺杂Li₇La₃Zr₂O₁₂中的锆位置的类石榴石结构，所述陶瓷固体电解质材料的化学式Li_7-xLa₃Zr_2-xSb_xO₁₂，其中0.1≤x≤0.5。

3.一种如权利要求1或2所述的锑掺杂的类石榴石结构的锂离子晶态陶瓷固体电解质材料的合成方法，其特征在于：使用固相合成法，所述固相合成方法按照如下步骤进行：

(1)原料粉体的准备：使用氧化镧La₂O₃、碳酸锂Li₂CO₃、氧化锆ZrO₂、和三氧化二锑Sb₂O₃粉料作为原料粉体，并对原料粉体作如下处理：

氧化镧(La₂O₃)在900℃恒温焙烧1～24小时，碳酸锂(Li₂CO₃)，氧化锆(ZrO₂)和三氧化二锑(Sb₂O₃)分别在120℃干燥1～12小时；

(2)原料粉体的称量和配料：按照锂离子陶瓷固体电解质材料Li_7-xLa₃Zr_2-xSb_xO₁₂中Li、La、Zr和Sb的化学计量比分别称量一定量的在步骤(1)中准备的氧化镧La₂O₃，碳酸锂Li₂CO₃，氧化锆ZrO₂和三氧化二锑Sb₂O₃，其中再多加10％碳酸锂Li₂CO₃以补偿在高温中损失的锂；在玛瑙研钵中混合已准确称量的粉体，并加入适量的无水乙醇或蒸馏水作为研磨助剂，充分混合使粉体均匀一致；

(3)Li_7-xLa₃Zr_2-xSb_xO₁₂的合成：将步骤(2)中充分混合的原料粉在800℃～950℃反应10～24个小时；第一次反应后再重复研磨并在同样温度进行3～5次反应，得到纯相Li_7-xLa₃Zr_2-xSb_xO₁₂粉体。

(4)压片：将步骤(3)中粉体压制成样品片或样品块；

(5)烧结：将步骤(4)中的样品片或样品块在1020℃～1230℃烧结18～24小时烧结成致密晶态陶瓷。

4.根据权利要求3所述的合成方法，用镧的硝酸盐、碳酸盐或氢氧化物或其混合物来替代所述原料粉体中的氧化镧La₂O₃。

5.根据权利要求3或4所述的合成方法，用锂的硝酸盐、或氢氧化物或其混合物来替代所述原料粉体中的碳酸锂Li₂CO₃。

6.根据权利要求3或4或5所述的合成方法，用锆的碳酸盐、硝酸盐、或氢氧化物或其混合物来替代所述原料粉体中的氧化锆ZrO₂。

7.根据权利要求3或4或5或6所述的合成方法，用锑的碳酸盐、硝酸盐、或氢氧化物或其混合物来替代所述原料粉体中的氧化锆Sb₂O₃。

8.根据权利要求3-7任一权利要求所述的合成方法，步骤5中的烧结是在1020℃～1170℃烧结18～24小时烧结成致密晶态陶瓷。