[发明专利]一种一氧化二氮的制备方法

权利要求书

1.一种一氧化二氮的制备方法，该方法包括：将酮化合物、过氧化氢和氨进料到反应器中，在含有钛硅分子筛的催化剂存在下，在温度为45-200℃，压力为0.1-2.0MPa的反应条件下反应0.3-6小时，得到含有一氧化二氮的第一混合气体，并从所述第一混合气体中分离出一氧化二氮。

2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述过氧化氢和氨分别为浓度大于1.0重量％的水溶液，优选大于20重量％的水溶液。

3.根据权利要求1所述的方法，其中，所述含有钛硅分子筛的催化剂为钛硅分子筛和/或含有钛硅分子筛的成型催化剂，所述钛硅分子筛为MFI结构的钛硅分子筛、MEL结构的钛硅分子筛、BEA结构的钛硅分子筛、MWW结构的钛硅分子筛、MOR结构的钛硅分子筛、TUN结构的钛硅分子筛和二维六方结构的钛硅分子筛中的至少一种。

4.根据权利要求3所述的方法，其中，所述钛硅分子筛为为MFI结构，晶粒为空心结构，该空心结构的空腔部分的径向长度为5-300纳米，且所述钛硅分子筛在25℃、P/P₀＝0.10、吸附时间为1小时的条件下测得的苯吸附量为至少70毫克/克，该钛硅分子筛催化剂的低温氮吸附的吸附等温线和脱附等温线之间存在滞后环。

5.根据权利要求1所述的方法，其中，过氧化氢、所述酮化合物和氨的摩尔比为(0.3-3)∶(0.25-1)∶1，优选为(0.7-2)∶(0.5-0.96)∶1；所述含有钛硅分子筛的催化剂与氨的重量比为0.02-0.15∶1，优选为0.05-0.1∶1。

6.根据权利要求1或5所述的方法，其中，所述酮化合物为C3-C6的一元酮，优选为丙酮、丁酮或环己酮。

7.根据权利要求1所述的方法，其中，所述反应条件为：温度为50-120℃；压力为0.15-1MPa，反应时间为0.5-3小时。

8.根据权利要求1所述的方法，其中，所述反应在有机溶剂存在下进行。

9.根据权利要求8所述的方法，其中，所述有机溶剂为苯、甲苯或C1-C6的醇。

10.根据权利要求1所述的方法，其中，从所述第一混合气体中分离出一氧化二氮的过程包括：

将所述第一混合气体与吸附剂接触，使所述第一混合气体中的水、氨及有机组分进行吸附分离，得到水、氨和有机组分的含量均小于20ppm的第二混合气体；以及

将所述第二混合气体进行冷凝，使所述第二混合气体中的一氧化二氮被液化而回收；该冷凝的条件包括：压力为0.3-6MPa，温度为-88℃至-30℃。

11.根据权利要求10所述的方法，其中，从所述第一混合气体中分离出一氧化二氮的过程包括：

将所述第一混合气体与吸附剂接触，使所述第一混合气体中的水、氨及有机组分进行吸附分离，得到水、氨和有机组分的含量均小于2ppm的第二混合气体；以及

将所述第二混合气体进行冷凝，使所述第二混合气体中的一氧化二氮被液化而回收；该冷凝的条件包括：压力为0.4-4MPa，温度为-86℃至-50℃。

12.根据权利要求10或11所述的方法，其中，所述吸附剂为活性炭、硅胶、4A分子筛、5A分子筛、10X分子筛和13X分子筛中的至少一种，所述第一混合气体与所述吸附剂接触的温度为0℃至50℃。

13.根据权利要求10或11所述的方法，其中，从所述第一混合气体中分离出一氧化二氮的过程还包括：在将所述第一混合气体与所述吸附剂接触之前或之后，将含有一氧化二氮的气体进行压缩，使含有一氧化二氮的气体中的水、氨和有机组分被液化而去除；该压缩的条件包括：压力为0.5-4MPa，压缩后的温度为-10℃至50℃。

14.根据权利要求10或11所述的方法，其中，从所述第一混合气体中分离出一氧化二氮的过程还包括：首先将所述第一混合气体与酸性物质进行中和处理以去除其中的氨，所述酸性物质为无机酸、有机酸、酸式盐和酸性树脂中的至少一种。

15.根据权利要求14所述的方法，其中，所述的酸性物质为硫酸、磷酸、草酸、硫酸氢钠、磷酸二氢钠和酸性阳离子吸附树脂中的至少一种。

16.根据权利要求1所述的方法，其中，该方法还包括：将所述反应产生的酮肟化合物分解成酮和羟胺，并将该分解的酮作为原料循环回所述反应器中。