[发明专利]一种高富氧条件下低温选择还原消除氮氧化物催化剂及其应用

说明书

技术领域

本发明属于多相催化、催化剂研究技术及环境保护领域，特别涉及应用于工厂尾气和汽车尾气治理的催化剂。

背景技术

氮氧化物是一种危害人体健康的大气污染物，也是形成酸雨危害作物、建筑物的主要污染物。

用NH₃、多种烃均可选择性地还原消除氮氧化物。以H₂为还原剂还原消除富氧条件下氮氧化物的反应，通常表示为H₂-SCR反应，比NH₃和烃为还原剂消除氮氧化物的反应温度更低，因此可望具有更好的应用性。由于H₂-SCR反应在富氧条件下进行，H₂除了与氮氧化物（通常为NO、NO₂、N₂O及它们的混合物）反应将其还原消除外，还与反应混合气体中的O₂发生燃烧反应。这要求用于催化H₂-SCR反应的催化剂不仅具有较高的氮氧化物还原消除活性，还具有较高的氮氧化物还原消除选择性。所谓选择性地还原消除氮氧化物，即实际还原除去的氮氧化物所消耗H₂量相对于实际与O₂反应燃烧所消耗H₂量的比例，大于理论上将原混合气体中氮氧化物和O₂全部反应时的相应比例。作为H₂-SCR反应的催化剂，其另一重要特性是催化剂有效消除氮氧化物的活性温度低，应用于火电厂的尾气氮氧化物处理的催化剂更要求其有良好的低温活性。这是因为火电厂的尾气经过脱尘处理后其温度已大幅度的降低。

Pt和Pd与其它贵金属及过渡金属相比，对H₂-SCR反应具有更好的活性和选择性，因此已被广泛地用于H₂-SCR反应催化剂的组分进行研究。将Pt担载于各种氧化物载体或复合氧化物载体上的进行的H₂-SCR反应研究有Pt/Al₂O₃^[1]、Pt/TiO₂^[2]、Pt/MgO^[3]、Pt/SiO₂^[4]、Pt/CeO₂^[5]、Pt/ZrO₂^[6]、Pt/La₂O₃^[7]、Pt/Y₂O₃^[8]、Pt/CaO^[9]、Pt/CoO_x/SiO₂^[10]、Pt/MnO_x/SiO₂^[11]、Pt/MgO-CeO₂^[12]、Pt/SiO₂-Al₂O₃^[13]、Pt/TiO₂-ZrO₂^[14]，也有将Pt担载于多种沸石分子筛上进行的H₂-SCR反应研究Pt/ZSM-5^[15]、Pt/HBEA^[16]、Pt/HY^[17]、Pt/ZSM-35^[18]、Pt/Beta^[19]、Pt/SAPO-34^[20]、Pt/SAPO-4^[21]、Pt/MOR^[22]。将Pd担载于各种氧化物载体或复合氧化物载体上的进行的H₂-SCR反应研究有Pt/Al₂O₃^[23]、Pd/MgO^[24]、Pd/SiO₂^[25]、Pd/TiO₂^[26]、Pd/MnO-CeO₂^[27]、Pd-V₂O₅/TiO₂-Al₂O₃^[28]，也有将Pd担载于沸石分子筛上进行的H₂-SCR反应研究Pd/MFI^[29]。