[发明专利]包含微孔材料和至少一种含硅粘合剂的成形体、其制备方法和其尤其是在甲胺连续合成法中作为催化剂的用途

权利要求书

1.一种制备包含微孔材料和至少一种含硅粘合剂的成形体的方法，该方法包括下列步骤：

(I)制备包含微孔材料、粘合剂和固体润滑剂的混合物；

(II)混合并压实所述混合物；

(III)将经压实的混合物成形以得到成形体，和

(IV)煅烧所述成形体，

其中用软化点≥30℃的有机硅树脂作为粘合剂，根据步骤(I)的混合物不含任何溶剂，以及所述固体润滑剂为聚乙烯醇、硬脂酸和/或聚乙烯。

2.根据权利要求1的方法，其中使用软化点≥45℃的有机硅树脂。

3.根据权利要求1或2的方法，其中所述成形体中所用有机硅树脂的重量比为2～50重量％。

4.根据权利要求1或2的方法，其中使用聚苯基硅氧烷树脂作为粘合剂。

5.根据权利要求4的方法，其中所述聚苯基硅氧烷树脂由PhSiO₃单元和PhMeSiO₂单元构成。

6.根据权利要求1的方法，其中(I)中所述微孔材料为结晶硅酸盐、结晶硅铝酸盐，结晶硅铝磷酸盐和/或结晶铝磷酸盐。

7.根据权利要求6的方法，其中所述结晶硅铝酸盐为沸石并具有MOR、CHA、ERI、KFI、RHO、BEA、FAU、OFF、NES、HEU、FER、MFI或MEL结构类型。

8.根据权利要求6或7的方法，其中所述沸石为具有小孔性质的丝光沸石。

9.根据权利要求6或7的方法，其中所述结晶硅铝酸盐中的Si与Al的摩尔比大于5。

10.根据权利要求6或7的方法，其中所述沸石材料具有根据DIN66131至少为200m²/g的BET比表面积，并且包含根据DIN 66134的Langmuir孔隙体积至少为0.5ml/g的孔。

11.根据权利要求1或2的方法，其中所述微孔材料至少部分地以H⁺和/或NH₄⁺形式存在。

12.根据权利要求1或2的方法，其中步骤I的混合物中所用固体润滑剂的重量比例为0.2～5重量％。

13.根据权利要求1或2的方法，其中制备催化剂成形体的方法的步骤I中的混合物不含任何粘稠剂。

14.根据权利要求1的方法，其中步骤III中的成形通过制片或造粒实现。

15.根据权利要求14的方法，其中所得颗粒的直径为1～10mm，和厚度为0.5～20mm。

16.根据权利要求1或2的方法，其中步骤IV中的煅烧在350～750℃下进行。

17.一种成形体，其可以通过权利要求1或2所述的方法制备。

18.根据权利要求17的成形体，其切削硬度≥10N。

19.根据权利要求17的成形体作为催化剂的用途。

20.根据权利要求19的用途，其中所述催化剂用于合成甲胺。

21.一种通过在非均相催化剂存在下使甲醇和/或二甲醚与氨反应而连续合成甲胺的方法，其中所述反应在作为催化剂的根据权利要求17的成形体上进行。

22.根据权利要求21的连续合成甲胺的方法，其中进料流包含甲醇和/或二甲醚和氨，以及一甲胺、二甲胺和/或三甲胺。

23.根据项权利要求21的方法，其中进料混合物中的N/C摩尔比为0.6～4.0。

24.根据权利要求21的方法，其中反应温度为250～450℃。

25.根据权利要求21的方法，其中绝对压力为5～50巴。

26.根据利要求21的方法，其中催化剂上的空速以每小时每千克催化剂的甲醇千克数计为0.1～2.0/小时。

27.根据权利要求21的方法，其中产物混合物中的三甲胺比例基于甲胺的总量少于5重量％。

28.根据权利要求21的方法，其中所用催化剂的再生通过有目的地烧掉对失活负责的沉积物来进行。