[发明专利]黄色双偶氮着色剂的新结晶多晶形物及其制备方法

说明书

本发明涉及具有化学结构(I)的黄色双偶氮着色剂的新结晶多晶形物(α，β，γ，δ，ζ和η)、它们的制备及其作为颜料的使用。

多数有机颜料以许多不同的结晶形态存在，也称为多晶形物。结晶多晶形物具有相同的化学组成，但是在晶体中结构单元(分子)具有不同的排列。晶体结构决定了化学和物理性质；因此，各个多晶形物在流变性、颜色和其它色彩性质上常常不同。不同的结晶多晶形物可以用X-射线粉末衍射法鉴定。

式(I)的化合物是通过将一当量2-氯-N，N’-1，4-二乙酰乙酰基亚苯基二胺(II)和两当量重氮化的氨基对苯二甲酸二甲酯(III)偶合形成的，这在DE-A-2 058 849中已有描述。

CS-A-266 632中描述了非晶体N，N’-1，4-二乙酰乙酰基亚苯基二胺偶氮颜料在C_1-3的醇中或在水中在高达6巴的高压下和100-150℃下的处理。式(I)的化合物在其实施例中没有叙述。

在DE-A-2 058 849中描述的方法给出了作为非晶态产物的式(I)化合物，通过X-射线粉末衍射法可以确定其非晶相。DE-A-2 058849得到的非晶体粗颜料具有混浊的红黄色色彩、不足的颜色强度、差的流变性和不足的抗溶剂性、光稳定性和耐候性，而且从实用的观点来说，这种形态是没有意义的。

如果式(I)的颜料用CS-A-266 632中描述的方法进行溶剂处理，则产物实质上仍然是非晶相；可以确定它不是结晶多晶形物，而且它明显地不同于本发明以下所述的相。经过这样的处理，颜料的色彩和性质仍保持没有实质上的变化，而且，从实用的观点来说，所提供的产品毫无价值。

本发明的一个目的是将式(I)的化合物转化为从实用的观点来说是有用的形态。

通过在特定的有机溶剂中进行的处理，可以产生(I)的总共六种确定的、纯结晶相，这是一个惊人的发现。这些多晶形物称为α(alpha)，β(beta)，γ(gamma)，δ(delta)，ζ(zeta)和η(eta)。在X-射线粉末衍射图中，它们具有以下特征线(Cu-Kα放射源，二倍布喇格角2Θ值，单位为度；晶面间距d，单位为^-1)：

α：       2Θ              d         相对强度

           6.1       14.6       100

           8.2       10.8       34

           9.0       9.9        13

           14.1      6.3        15

           15.2      5.8        .6

           15.8      5.6        12

           17.0      5.2        6

           22.1      4.0        8

           23.6      3.8        8

           24.0      3.7        15

           24.8      3.6        8

           25.3      3.5        52

           26.1      3.4        29

           27.3      3.3        40

           28.8      3.1        17

β：       2Θ              d         相对强度

           9.0       21.6       44

           10.6      8.3        7

           15.1      5.8        8

           16.0      5.5        6

           16.5      5.4        9

           19.5      4.5        8

           22.1      4.0        11