[发明专利]低介电常数增强氧化石墨烯/聚酰亚胺复合膜的制备方法

摘要

本发明公开了低介电常数增强氧化石墨烯/聚酰亚胺复合膜的制备方法，该制备方法是在湿度低于50％、室温、机械搅拌和氮气气氛中，将芳香族二胺溶于极性有机溶剂中，加入由同一种极性有机溶剂配制的超支化聚酯‐氧化石墨烯溶液，得到超支化聚酯‐氧化石墨烯/二胺溶液；加入芳香族二酐，搅拌得到氧化石墨烯/聚酰胺酸溶液；均匀涂抹于洁净玻璃片上，放置于真空干燥箱中，消除气泡，程序升温和保温，冷却至室温，脱膜，真空干燥。所制得复合膜介电常数较低，玻璃化转变温度较高，模量和强度高；与本体聚酰亚胺薄膜相比，介电常数由3.33降至2.28，玻璃化转变温度由355℃上升至386℃，拉伸模量由2.81GPa增至4.41GPa。

主权项

低介电常数增强氧化石墨烯/聚酰亚胺复合膜的制备方法，其特征在于包括以下步骤：（1）在湿度低于50%、室温、机械搅拌和氮气气氛中，将芳香族二胺溶于极性有机溶剂中，加入由同一种极性有机溶剂配制的超支化聚酯‑氧化石墨烯溶液，至芳香族二胺完全溶解后，再继续搅拌1~1.5小时，得到超支化聚酯‑氧化石墨烯/二胺溶液，所述的超支化聚酯‑氧化石墨烯和芳香族二胺两者的总质量百分数为6%~9%；所述的芳香族二胺为4,4'‑二氨基二苯醚、4,4'‑二氨基二苯基甲烷或4,4'‑二氨基‑2,2'‑双三氟甲基联苯；（2）向步骤（1）所制备的超支化聚酯‑氧化石墨烯/二胺溶液中，按照芳香族二酐与芳香族二胺的摩尔比为（1~1.1）：1加入芳香族二酐，搅拌8~12小时，得到氧化石墨烯/聚酰胺酸溶液；（3）将所述氧化石墨烯/聚酰胺酸溶液均匀涂抹于洁净玻璃片上，然后放置于真空干燥箱中，在真空下消除气泡4~6小时；按设定程序升温和保温：在70±2℃下保持1.8~2.2小时，120±2℃下保持1~1.2小时，150±2℃下保持1.8~2.2小时，200±2℃下保持1~1.2小时，300±2℃下保持1~1.2小时；处理完毕后冷却至室温，再放入去离子水中浸泡使薄膜脱落，然后将薄膜真空干燥，得到低介电常数增强氧化石墨烯/聚酰亚胺复合膜；所述超支化聚酯制备方法为：将摩尔数比为1: 3的1,2,6‑己三醇和三乙胺缚酸剂溶解于质量为两者10倍的丙酮中，再加入摩尔数是1,2,6‑己三醇的1.5‑2.5倍的戊二酰氯，在室温下反应3‑4小时，过滤除去固体杂质后，旋转蒸发除去溶剂，再用蒸馏水洗涤，然后在60‑70℃烘箱中干燥8‑10小时，得到粘稠状超支化聚酯。