[发明专利]一种全固相熔融盐合成掺杂碳纳米片催化剂的方法及其产品和应用

说明书

本发明公开了一种全固相熔融盐合成的掺杂碳纳米片催化剂的方法：将固体2‑甲基咪唑、氧化锌和氯化钠粉末均匀混合，在水热釜中进行化学蒸汽反应；将蒸汽反应后的样品进行研磨并使用乙醇洗涤；将洗涤后的样品进行离心分离，真空干燥，得到粉末样品；将粉末样品放置于氮气气氛中高温煅烧，冷却后得到含有氯化钠的粉末样品；将粉末样品用去离子水洗涤；将洗涤后的粉末样品进行抽滤，真空干燥，得到掺杂碳纳米片催化剂。本发明还提供了上述方法得到的掺杂碳纳米片催化剂及其在电催化CO₂还原制备CO的应用。该方法具有简单高效，成本低，可控性高，重现性好，适合工业化生产等优点，应用于电催化CO₂制CO，具备高活性、高选择性、优良的稳定性的优点。

技术领域

本发明涉及纳米材料制备技术领域，具体涉及一种全固相熔融盐合成掺杂碳纳米片催化剂的方法及其产品和应用。

背景技术

作为人类赖以生存的物质基础，化石能源支撑着人类几个世纪文明的进步和经济的发展。而随着化石能源不断开采和燃烧，其带来的污染给全世界的环境都带来了严重的影响，其中最突出的例子就是温室效应。伴随着化石能源的燃烧，空气中CO₂的含量不断增高，造成了海平面上升、南北两极加速融化、极端天气增多等全球性环境问题。因此，本世纪所面临的最严重问题就是能源问题以及与之息息相关的环境问题。

发展清洁能源、替代传统化石能源是一条行之有效的方法。CO₂的捕集和再利用是解决这一能源问题的有效方式。电化学CO₂还原是一种利用可再生能源产电将CO₂还原为高值化的气相或液相产物的电催化过程。该过程能够将低能量价值的清洁能源电能作为催化还原动力，使CO₂转化为优质的化学品或化学燃料，从源头上消除了CO₂对环境的影响，具有广阔的应用前景。

因此，开发出高活性，高选择性以及高稳定性的电催化剂应用于还原CO₂是当下亟需解决的关键科学问题。在众多CO₂还原电催化剂中，碳基催化剂由于其成本低廉，清洁高效以及相对更好的稳定性等优点，受到了广泛的研究与关注。鉴于催化材料的设计与制备是催化剂在工业应用中最重要的问题之一，因此，具有高效率、低成本、高收率、环境友好等特点的合成技术是一项极具挑战性的研究课题。

目前较为常见的合成技术包括湿化学法、基于金属有机框架材料的热裂解法、光化学还原法以及原子层沉积法等等。而近年来，熔融盐合成作为一种新型低成本的合成方法，逐渐受到研究者的广泛关注。如公开号为CN111111705A的中国专利文献，该方法将硫氰酸盐与过渡金属盐均匀混合得到反应前驱体，随后将其装入容器并在马弗炉中加热反应，待反应结束后并经水洗处理，即可得到过渡金属硫化物。其中，未反应的硫氰酸盐可以经过重结晶回收利用，从而降低生产成本。硫氰酸盐既作为熔融盐充当反应介质，又为硫化物的形成提供硫源，因此在材料合成中无需外加硫源。又如公告号为CN105591116B的中国专利文献，公开了一种制备含杂原子碳材料的方法，该方法将动物骨头烘干、敲碎并与无机盐混合，后经球磨机研磨后，放置于高压反应釜中进行热处理；热处理后的产物经酸刻蚀去除易溶物，再经过滤、洗涤、烘干，最后获得含杂原子碳材料。然而，熔融盐法由于需要在最后一步去除额外添加的无机盐，因此需要过滤离心和洗涤操作。这一洗涤过程中，材料可能发生水解或分离等问题，并且盐离子有留在材料中与材料结合的可能性。因此，研制出一种盐更易去除，效率高，成本可控，适合大规模生产的熔融盐合成方法成为目前尚待解决的问题。

发明内容

本发明的目的在于提供一种全固相熔融盐合成掺杂碳纳米片催化剂的方法，具有效率高和成本可控的优点；得到的掺杂碳纳米片催化剂的催化活性高。

一种全固相熔融盐合成掺杂碳纳米片催化剂的方法，所述方法包括：

(1)将固体2-甲基咪唑、氧化锌和氯化钠粉末均匀混合，在水热釜中进行化学蒸汽反应；