[发明专利]单原子-氧空位的双活性位协同催化剂及制备方法和应用有效
申请号: | 201811036156.X | 申请日: | 2018-09-04 |
公开(公告)号: | CN109158112B | 公开(公告)日: | 2022-01-04 |
发明(设计)人: | 刘源;钟慧娴;王嘉明;郭少霞 | 申请(专利权)人: | 天津大学 |
主分类号: | B01J23/89 | 分类号: | B01J23/89;B01J23/83;C07C29/158;C07C29/156;C07C31/08 |
代理公司: | 天津市北洋有限责任专利代理事务所 12201 | 代理人: | 李素兰 |
地址: | 300350 天津市津南区海*** | 国省代码: | 天津;12 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 原子 空位 活性 协同 催化剂 制备 方法 应用 | ||
1.一种单原子-氧空位的双活性位协同催化剂的制备方法,其特征是包括以下过程:
1)按照镧离子、铁离子、铑离子或钴离子或镍离子、柠檬酸和螯合剂的摩尔比为1:(0.9-0.1):(0.1-0.9):(0.3-3.0):(0.5-5.0)配制总离子浓度为0.725-7.25mol/L的混合溶液,将上述混合溶液浸渍在SiO2或ZrO2载体上,静置老化1-48h,产物在60-120℃干燥6-48h,干燥产物以升温速率为1-10℃/min升温至300-750℃焙烧0.2-24h,得到以SiO2或ZrO2为载体的LaFexRh1-xO3,LaFe1-xCoxO3或LaFe1-xNixO3催化剂前驱体;
2)将步骤1)制备的催化剂前驱体,加入到反应器中,向反应器中以体积空速为300-4500mL/(gcat·h)通入还原反应气,以升温速率为1-10℃/min升温至200-700℃还原0.1-6h后,得到Rh-LaFeO3/La2O3-SiO2、Rh-LaFeO3/La2O3-ZrO2、Co-LaFeO3/La2O3-SiO2、Co-LaFeO3/La2O3-ZrO2、Ni-LaFeO3/La2O3-ZrO2或Ni-LaFeO3/La2O3-SiO2。
2.如权利要求1所述的制备方法,其特征是所述的镧离子来自于硝酸镧;所述的铁离子来自于硝酸铁;所述的铑离子来自于硝酸铑;所述的钴离子来自于硝酸钴;所述的镍离子来自于硝酸镍;所述的螯合剂为乙二醇或乙二胺四乙酸(EDTA)。
3.如权利要求1所述的制备方法,其特征是还原反应气为氢气或一氧化碳中的一种或两种、或是它们与保护气体的混合气,其中保护气体为氮气、氩气或氦气;还原反应气中保护气体的体积百分数占1%-99%。
4.权利要求1的制备方法制备得到的催化剂用于低碳醇合成,其特征是将权利要求1所述制备方法制得的催化剂加入固定床反应器中,在温度为230-300℃和压力为1-6MPa条件下,向反应器中以空速为500-15000mL/(gcat·h)通入摩尔比为0.5~3:1的氢气和一氧化碳混合气体。
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