[发明专利]碳包覆四氧化三铁/氮掺杂石墨烯复合材料及其制备应用

权利要求书

1.复合材料，其特征在于，所述复合材料由碳包覆四氧化三铁和氮掺杂石墨烯组成，所述复合材料中，四氧化三铁均匀地分布在石墨烯片层的表面；

其中，所述复合材料采用下述制备方法制得：

步骤一、氧化石墨烯分散液与二价铁源搅拌混匀形成混合液；其中，氧化石墨烯与二价铁源的用量比为:每100mg氧化石墨烯使用铁元素含量为1～10mmol的二价铁源；

步骤二、在步骤一所得混合液中加入三聚氰胺以及甲醛溶液，于160～200℃水热条件下反应至少3h，使三聚氰胺原位聚合得到密胺树脂，同时还原氧化石墨烯，获得还原氧化石墨烯/二价铁离子/密胺树脂复合材料；其中，三聚氰胺的用量以步骤一中氧化石墨烯的质量计算，三聚氰胺的质量是氧化石墨烯质量的0.5～5倍，甲醛溶液的用量为1g三聚氰胺对应1～5ml甲醛溶液；

步骤三、将步骤二所得的还原氧化石墨烯/二价铁离子/密胺树脂复合材料转移到pH>11的强碱性水溶液中，静置0.5h以上，即得到密胺树脂包覆的四氧化三铁/石墨烯复合材料，再经洗涤、干燥处理得干密胺树脂包覆的四氧化三铁/石墨烯复合材料；

步骤四、将步骤三中所得干密胺树脂包覆的四氧化三铁/石墨烯复合材料在惰性气体保护下，于550～800℃下高温烧结至少3h，得到碳包覆的四氧化三铁并同时对石墨烯进行氮掺杂，最后获得碳包覆四氧化三铁/氮掺杂石墨烯复合材料；

并且，碳包覆四氧化三铁占复合材料总质量的30～70wt％。

2.根据权利要求1所述的复合材料，其特征在于，所述复合材料中，四氧化三铁晶粒尺寸为8～100nm。

3.权利要求1或2所述复合材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

步骤一、氧化石墨烯分散液与二价铁源搅拌混匀形成混合液；其中，氧化石墨烯与二价铁源的用量比为:每100mg氧化石墨烯使用铁元素含量为1～10mmol的二价铁源；

步骤二、在步骤一所得混合液中加入三聚氰胺以及甲醛溶液，于160～200℃水热条件下反应至少3h，使三聚氰胺原位聚合得到密胺树脂，同时还原氧化石墨烯，获得还原氧化石墨烯/二价铁离子/密胺树脂复合材料；其中，三聚氰胺的用量以步骤一中氧化石墨烯的质量计算，三聚氰胺的质量是氧化石墨烯质量的0.5～5倍，甲醛溶液的用量为1g三聚氰胺对应1～5ml甲醛溶液；

步骤三、将步骤二所得的还原氧化石墨烯/二价铁离子/密胺树脂复合材料转移到pH>11的强碱性水溶液中，静置0.5h以上，即得到密胺树脂包覆的四氧化三铁/石墨烯复合材料，再经洗涤、干燥处理得干密胺树脂包覆的四氧化三铁/石墨烯复合材料；

步骤四、将步骤三中所得干密胺树脂包覆的四氧化三铁/石墨烯复合材料在惰性气体保护下，于550～800℃下高温烧结至少3h，得到碳包覆的四氧化三铁并同时对石墨烯进行氮掺杂，最后获得碳包覆四氧化三铁/氮掺杂石墨烯复合材料。

4.根据权利要求3所述复合材料的制备方法，其特征在于，步骤一中，所述二价铁源为氯化亚铁，硝酸亚铁，硫酸亚铁以及其他二价铁盐中的一种或几种。

5.根据权利要求3或4所述复合材料的制备方法，其特征在于，步骤一中，所述氧化石墨烯分散液为氧化石墨烯与蒸馏水通过搅拌并超声处理得到的悬浮液。

6.根据权利要求5所述复合材料的制备方法，其特征在于，搅拌超声处理时间为15～25min，所得悬浮液的浓度为8～12mg/mL。

7.根据权利要求3或4所述复合材料的制备方法，其特征在于，步骤三中，采用蒸馏水洗涤，干燥采用真空冷冻干燥的方法。

8.根据权利要求5所述复合材料的制备方法，其特征在于，步骤三中，采用蒸馏水洗涤，干燥采用真空冷冻干燥的方法。

9.根据权利要求6所述复合材料的制备方法，其特征在于，步骤三中，采用蒸馏水洗涤，干燥采用真空冷冻干燥的方法。