[发明专利]一种筛选钼基硫化物加氢脱硫催化剂的方法在审
| 申请号： | 201710581377.4 | 申请日： | 2017-07-17 |
| 公开（公告）号： | CN107312566A | 公开（公告）日： | 2017-11-03 |
| 发明（设计）人： | 鲁效庆;郭琛;周赛男;张田;韩兆翔;武中华 | 申请（专利权）人： | 中国石油大学（华东） |
| 主分类号： | C10G45/04 | 分类号： | C10G45/04;C10G45/08;G06F19/00 |
| 代理公司： | 暂无信息 | 代理人： | 暂无信息 |
| 地址： | 266580 山*** | 国省代码： | 山东;37 |
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| 摘要： | 一种筛选钼基硫化物加氢脱硫催化剂的方法。本发明基于DFT理论计算系统研究MoS2催化剂表面HDS过程，通过研究MoS2边缘活性位形成规律、含硫化合物在活性位的吸附、加氢与脱硫反应机理。利用几何结构分析、热力学、反应动力学与热力学、反应速率分析，结合分子前线轨道、电荷布局、态密度等电子结构特性分析，明确钼基硫化物活性位性质以及HDS基元反应与产物的竞争选择性。本发明方便、快捷、准确且节约资源，为高效钼基硫化物催化剂的筛选提供了理论指导。 | ||
| 搜索关键词： | 一种 筛选 硫化物 加氢 脱硫 催化剂 方法 | ||
【主权项】：
本发明提供了一种筛选钼基硫化物加氢脱硫催化剂的方法，运用DFT方法研究钼基硫化物表面活性位(CUS)形成特点及含硫化合物在催化剂表面的HDS反应，通过研究表面活性位结构、硫化物的吸附、HDS基元反应与产物的竞争选择机理，结合热力学性质、电子结构特性、基元反应热力学与动力学等分析方法筛选高效钼基硫化物催化剂，所述方法的实施方式分为以下4步：(1)模型构建利用MS软件中的Materials Visualizer模块构建MoS2及相关活性位表面模型作为催化剂基底；构建含硫化合物分子以及其HDS脱硫过程中的所有可能中间体、脱硫产物的气相分子模型；构建硫化物、中间体及产物可能存在的吸附与HDS氢原子共吸附结构模型；(2)稳定构型的结构优化利用MS软件中的DMol3模块对(1)中所构建的模型进行几何结构优化，得到稳定的催化剂表面结构、反应物与中间体的稳定吸附构型，通过计算得到对应的吸附能，明确最稳定吸附模型。通过计算各吸附构型的电子结构特性，获取电荷布局、态密度、前线轨道等性质；(3)过渡态搜索及频率计算确定HDS基元反应中的稳定初末态构型，运用DMol3模块的TS Search工具，选取LST/QST方法在相同的理论水平下进行过渡态搜索，得到对应的过渡态结构以及反应能与活化能垒信息；通过Hessian矩阵计算相关局部频率，得到表面与吸附质分子的振动频率信息，计算其焓变、熵变、吉布斯自由能等热力学性质，并采用过渡态理论计算其反应速率常数；(4)反应网络构建与综合分析对(3)中所得各基元反应路径进行归纳总结，绘制完整的HDS反应网络；明确各反应中的速率控制步骤，对比分析其反应能、活化能垒以及反应速率，分析不同活性位对于反应路径以及产物选择性的影响，从而实现对高效钼基硫化物HDS催化剂的筛选。
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- 本发明公开了一种航空煤油加氢精制工艺，所述工艺采用固定床反应器，固定床反应器中装填有加氢脱硫脱氮催化剂，所述催化剂包括载体和活性组分；所述载体为合成骨架结构中掺入杂原子Cu2+的KIT‑1；所述活性组分为氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC的混合物；所述的催化剂还含有催化助剂，所述催化助剂为TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4的混合物；所述固定床反应器的反应条件为：反应温度为260‑320℃，氢分压为2.8‑3.6MPa，氢油体积比150‑250，体积空速2.0‑4.0h‑1。该工艺可以将航空煤油总硫含量控制在低于5ppm，同时对航空煤油中的总氮含量控制在10ppm之内。
- 一种中低温煤焦油加氢精制工艺-201610689087.7
- 朱忠良 - 锡山区绿春塑料制品厂
- 2016-08-18 - 2016-12-21 - C10G45/04
- 本发明公开了一种中低温煤焦油加氢精制工艺，所述工艺采用固定床反应器，固定床反应器中装填有加氢脱硫脱氮催化剂，所述催化剂包括载体和活性组分；所述载体为合成骨架结构中掺入杂原子Co2+的KIT‑1；所述活性组分为氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC的混合物；所述的催化剂还含有催化助剂，所述催化助剂为TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4的混合物；所述固定床反应器的反应条件为：反应温度为300‑420℃，氢分压为13‑15MPa，氢油体积比800‑1200，体积空速0.3‑0.8h‑1。该工艺可以将中低温煤焦油中的总硫含量降低到5ppm以下，并减少芳烃的裂化。
- 一种FCC汽油加氢脱硫工艺-201610694450.4
- 朱忠良 - 锡山区绿春塑料制品厂
- 2016-08-18 - 2016-12-21 - C10G45/04
- 本发明公开了一种FCC汽油加氢脱硫工艺，所述工艺采用固定床反应器，固定床反应器中装填有加氢脱硫催化剂，所述催化剂包括载体和活性组分；所述载体为合成骨架结构中掺入杂原子Co2+的KIT‑1；所述活性组分为氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC的混合物；所述的催化剂还含有催化助剂，所述催化助剂为TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4的混合物；所述固定床反应器的反应条件为：反应温度为300‑420℃，氢气压力2.5‑3.5MPa，氢油体积比500‑800，体积空速1.5‑4h‑1。该工艺可以将FCC汽油中的总硫含量降低到10ppm以下，以满足汽油国五标准。同时，该工艺还使得FCC汽油的辛烷值不明显降低。
- 一种石蜡加氢精制工艺-201610694573.8
- 朱忠良 - 锡山区绿春塑料制品厂
- 2016-08-19 - 2016-12-21 - C10G45/04
- 本发明公开了一种石蜡加氢精制工艺，所述工艺采用固定床反应器，固定床反应器中装填有加氢脱硫脱氮催化剂，所述催化剂包括载体和活性组分；所述载体为合成骨架结构中掺入杂原子Cu2+的KIT‑1；所述活性组分为氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC的混合物；所述的催化剂还含有催化助剂，所述催化助剂为Cr2O3、ZrO2、CeO2、V2O5和NbOPO4的混合物；所述固定床反应器的反应条件为：反应温度为250‑300℃，氢分压为2.8‑3.6MPa，氢蜡体积比150‑300，体积空速0.6‑2.0h‑1。该工艺可以将石蜡总硫含量控制在低于5ppm，同时对石蜡中的总氮含量控制在10ppm之内。
- 一种直馏石脑油加氢精制工艺-201610694590.1
- 朱忠良 - 锡山区绿春塑料制品厂
- 2016-08-19 - 2016-12-21 - C10G45/04
- 本发明公开了一种直馏石脑油加氢精制工艺，所述工艺采用固定床反应器，固定床反应器中装填有加氢脱硫脱氮催化剂，所述催化剂包括载体和活性组分；所述载体为合成骨架结构中掺入杂原子Cu2+的KIT‑1；所述活性组分为氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC的混合物；所述的催化剂还含有催化助剂，所述催化助剂为Cr2O3、ZrO2、CeO2、V2O5和NbOPO4的混合物；所述固定床反应器的反应条件为：反应温度为250‑300℃，氢分压为1.5‑2.0MPa，氢油体积比80‑150，体积空速9‑14h‑1。该工艺可以将直馏石脑油总硫含量控制在低于0.5ppm。
- 一种中低温煤焦油加氢精制工艺-201610707275.8
- 朱忠良 - 锡山区绿春塑料制品厂
- 2016-08-23 - 2016-12-21 - C10G45/04
- 本发明公开了一种中低温煤焦油加氢精制工艺，所述工艺采用固定床反应器，固定床反应器中装填有加氢脱硫脱氮催化剂，所述催化剂包括载体和活性组分；所述载体为合成骨架结构中掺入杂原子Cu2+的KIT‑1；所述活性组分为氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC的混合物；所述的催化剂还含有催化助剂，所述催化助剂为Cr2O3、ZrO2、CeO2、V2O5和NbOPO4的混合物；所述固定床反应器的反应条件为：反应温度为300‑420℃，氢分压为13‑15MPa，氢油体积比800‑1200，体积空速0.3‑0.8h‑1。该工艺可以将中低温煤焦油中的总硫含量降低到5ppm以下，并减少芳烃的裂化。
- 一种焦化柴油加氢精制工艺-201610873965.0
- 过冬 - 过冬
- 2016-09-30 - 2016-12-14 - C10G45/04
- 本发明公开了一种焦化柴油加氢精制工艺，所述工艺采用固定床反应器，固定床反应器中装填有加氢脱硫脱氮催化剂，所述催化剂包括载体和活性组分；所述载体为MSU‑G、SBA‑15和HMS的复合物或混合物；所述活性组分为氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC的混合物；所述的催化剂还含有催化助剂，所述催化助剂为Cr2O3、ZrO2、CeO2、V2O5和NbOPO4的混合物，所述固定床反应器的反应条件为：反应温度为300‑450℃，氢分压为6‑9MPa，氢油体积比450‑700，体积空速1.5‑3h‑1。该工艺可以将焦化柴油总硫含量控制在低于5ppm，并将催化剂使用寿命提高到8a以上。
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