[发明专利]一种二维傅里叶变换电子光谱中的相位重构方法

摘要

本发明提供一种二维傅里叶变换电子光谱的相位重构方法，该方法至少包括光谱干涉的反演算，对频率调制的干涉光谱D(ω_t,τ)进行逆傅里叶变换，将时域中的直流和交流项过滤出来，然后将交流项通过离散傅里叶变换换回频域，可以重新得到S₀(ω_t)和f(ω_t)，通过S₀(ω_t)和f(ω_t)可以计算得到本地振荡脉冲的振幅和光子回波信号的振幅以及相位。本发明通过对相位误差来源的分析探究，发现二维电子光谱的相位误差与相干时间和探测时间的零延迟确定误差有一定的关联，有效地消除相干与发射轴上相位随发射频率的线性依赖，进而重构出真正的二维吸收光谱。

主权项

一种二维傅里叶变换电子光谱的相位重构方法，其特征在于，包括以下步骤：1)利用数值模拟的方法来构建标准的二维电子光谱：使用三束有时间差的激光对样品进行激发，通过计算响应函数与三个激发场卷积的数值构建光子回波信号：$P^{\left(3\right)}(t_3,t_2,t_1)=\underset{0}{\overset{\mathrm{\∞}}{\∫}}{\mathrm{dt}}_3\underset{0}{\overset{\mathrm{\∞}}{\∫}}{\mathrm{dt}}_2\underset{0}{\overset{\mathrm{\∞}}{\∫}}{\mathrm{dt}}_1{\Σ}_n{R}_n(t_3,t_2,t_1)E_3(t-t_3)E_2(t-t_3-t_2)E_1(t-t_3-t_2-t_1)---\left(1\right)$其中，t₁、t₂、t₃分别是第一、二、三束激发光的时间，Rn(t₁，t₂，t₃)是时域三阶响应函数，E₁(t‑t₃‑t₂‑t₁)、E₂(t‑t₃‑t₂)、E₃(t‑t₃)分别是在t时刻系统空间某处由t时刻之前分别处于t‑t3‑t2‑t1，t‑t3‑t2，t‑t3时刻的三个激光脉冲的三个电场；2)引入本地震荡脉冲与所述光子回波信号产生干涉，进行外差探测，构建出光谱干涉强度：$I_{SI}\left({\mathrm{\ω}}_t\right){\left|\underset{-\mathrm{\∞}}{\overset{\mathrm{\∞}}{\∫}}\left(R_{LO}\right(t)+E_{sig}(t\left)\right)e^{i\mathrm{\ω}t}dt\right|}^2---\left(2\right)$其中，e^iωt表示为相位因子，LO表示为本地震荡，E_LO(t)表示为t时刻的本地振荡电场，E_sig(t)表示为t时刻的光子回波信号电场；3)采用自参考光谱干涉反演算法进行光谱干涉的反演算，以恢复二维电子光谱中的复值光子回波电场：3a)以通过光谱仪所探测到的外差探测光谱D(ω_t,τ)作为光子回波信号与本地振荡脉冲之间的干涉结果，即

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