[发明专利]具有电催化去除硝基苯功能的改性石墨粒子电极及制备方法

摘要

本发明公开了具有电催化去除硝基苯功能的改性石墨粒子电极及制备方法。将石墨、三氯甲烷、乙醇制备成物质A；物质A通过将硝酸银、硝酸铂、乙醚、Al(NO3)3制备的混合液改性后制备成物质E；物质E通过将Mg(NO3)2、乙醇、CeCl3、TiCl4、NiCl2、PdCl2制备的混合液改性后制备成物质H；物质H通过将十二烷基硫酸钠、正己烷、正丁醇、偏钒酸铵、柠檬酸钠、NiCl2、PdCl2制备的混合液改性后制备成物质K；物质K通过将聚乙烯醇、HAuCl4制备的混合液改性后得到的物质即为具有电催化去除硝基苯功能的改性石墨粒子电极。

主权项

一种具有电催化去除硝基苯功能的改性石墨粒子电极的制备方法，其特征在于，该方法的具体步骤如下：(1)将粒径为1～3mm的79g石墨颗粒用1000mL去离子水洗涤后放入500mL烧杯中，加入300mL摩尔浓度为0.1mol/L的盐酸溶液并浸泡0.5h，过滤后除去液体得到物质A01，将物质A01加入到250mL摩尔浓度为1.43mol/L的AgNO3溶液中，在温度为65℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质A02，物质A02经900mL质量百分比浓度为95％的乙醇洗涤后在85℃的干燥箱中放置1.5h，然后置于马弗炉中在480℃条件下焙烧1h，得到物质A1；(2)将7.92克硝酸铂和800mL去离子水加入到容积为1000mL锥形瓶中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，加入15mL浓硝酸，摇匀后分成等量4份，得到混合液K1、混合液K2、混合液K3、混合液K4；(3)将462毫克Al(NO3)3和48mL摩尔浓度为0.51mol/L的AgNO3溶液加入到混合液K1中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液L1；(4)将物质A1加入到混合液L1中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质A2，物质A2经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质A3；(5)将482毫克Al(NO3)3和58mL摩尔浓度为0.61mol/L的AgNO3溶液加入到混合液K2中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液L2；(6)将物质A3加入到混合液L2中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质A4，物质A4经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质A5；(7)将502毫克Al(NO3)3和68mL摩尔浓度为0.71mol/L的AgNO3溶液加入到混合液K3中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液L3；(8)将物质A5加入到混合液L3中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质A6，物质A6经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质A7；(9)将522毫克Al(NO3)3和78mL摩尔浓度为0.81mol/L的AgNO3溶液加入到混合液K4中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液L4；(10)将物质A7加入到混合液L4中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质A8，物质A8经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质A；(11)将6.99克AgNO3和850mL乙醚加入到容积为1000mL锥形瓶中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，摇匀后分成等量5份，得到混合液M1、混合液M2、混合液M3、混合液M4、混合液M5；(12)将327毫克AgNO3和92mL摩尔浓度为0.84mol/L的Al(NO3)3溶液加入到混合液M1中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液N1；(13)将物质A加入到混合液N1中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质B，物质B经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质B1；(14)将357毫克AgNO3和82mL摩尔浓度为0.74mol/L的Al(NO3)3溶液加入到混合液M2中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液N2；(15)将物质B1加入到混合液N2中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质B2，物质B2经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质B3；(16)将387毫克AgNO3和72mL摩尔浓度为0.64mol/L的Al(NO3)3溶液加入到混合液M3中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液N3；(17)将物质B3加入到混合液N3中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质B4，物质B4经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质B5；(18)将417毫克AgNO3和62mL摩尔浓度为0.54mol/L的Al(NO3)3溶液加入到混合液M4中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液N4；(19)将物质B5加入到混合液N4中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质B6，物质B6经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质C；(20)将447毫克AgNO3和52mL摩尔浓度为0.44mol/L的Al(NO3)3溶液加入到混合液M5中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液N5；(21)将物质C加入到混合液N5中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质D，物质D经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质E；(22)将6.91克Mg(NO3)2和750mL乙醇加入到容积为1000mL锥形瓶中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，加入5mL浓硝酸，摇匀后分成等量3份，得到混合液P1、混合液P2、混合液P3；(23)将86mL摩尔浓度为0.69mol/L的CeCl3溶液加入到混合液P1中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液Q1；(24)将物质E加入到混合液Q1中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质F1，物质F1经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质F2；(25)将71mL摩尔浓度为0.62mol/L的Mg(NO3)2溶液加入到混合液P2中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液Q2；(26)将物质F2加入到混合液Q2中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质F3，物质F3经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质F4；(27)将80mL摩尔浓度为0.594mol/L的CeCl3溶液加入到混合液P3中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液Q3；(28)将物质F4加入到混合液Q3中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质F5，物质F5经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质F；(29)将6.92g TiCl4和800mL质量百分比浓度为10％的柠檬酸钠溶液加入到容积为1000mL锥形瓶中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，摇匀后分成等量4份，得到混合液R1、混合液R2、混合液R3、混合液R4；(30)将37mL摩尔浓度为0.45mol/L的NiCl2溶液和63mL摩尔浓度为0.69mol/L的PdCl2溶液加入到混合液R1中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液S1；(31)将物质F加入到混合液S1中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质G1，物质G1经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质H1；(32)将47mL摩尔浓度为0.55mol/L的NiCl2溶液和53mL摩尔浓度为0.59mol/L的PdCl2溶液加入到混合液R2中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液S2；(33)将物质H1加入到混合液S2中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质G2，物质G2经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质H2；(34)将57mL摩尔浓度为0.65mol/L的NiCl2溶液和43mL摩尔浓度为0.49mol/L的PdCl2溶液加入到混合液R3中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液S3；(35)将物质H2加入到混合液S3中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质G3，物质G3经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质H3；(36)将67mL摩尔浓度为0.75mol/L的NiCl2溶液和33mL摩尔浓度为0.39mol/L的PdCl2溶液加入到混合液R4中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液S4；(37)将物质H3加入到混合液S4中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质G4，物质G4经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质H；(38)将6.24g十二烷基硫酸钠、40mL正己烷、20毫升正丁醇依次加入到容积为250mL锥形瓶中，再加入9.67g偏钒酸铵和150mL去离子水，置于70℃水浴中在1000r/min条件下搅拌1h，然后加入25mL摩尔浓度为2.40mol/L的盐酸溶液，在温度为45℃的摇床中摇动0.5h，冷却到室温后在7500r/min条件下离心15min，去除上清液，用500mL质量百分比浓度为95％的乙醇洗涤，得到物质I；(39)将物质I和750mL质量百分比浓度为15％的柠檬酸钠溶液加入到容积为1000mL锥形瓶中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，摇匀后分成等量3份，得到混合液T1、混合液T2、混合液T3；(40)将44mL摩尔浓度为0.54mol/L的NiCl2溶液和56mL摩尔浓度为0.88mol/L的PdCl2溶液加入到混合液T1中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液U1；(41)将物质H加入到混合液U1中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质J1，物质J1经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质K1；(42)将54mL摩尔浓度为0.64mol/L的NiCl2溶液和46mL摩尔浓度为0.78mol/L的PdCl2溶液加入到混合液T2中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液U2；(43)将物质K1加入到混合液U2中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质J2，物质J2经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质K2；(44)将64mL摩尔浓度为0.74mol/L的NiCl2溶液和36mL摩尔浓度为0.68mol/L的PdCl2溶液加入到混合液T3中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液U3；(45)将物质K2加入到混合液U3中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质J3，物质J3经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质K；(46)将9.35g聚乙烯醇和900mL去离子水加入到容积为1000mL锥形瓶中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，摇匀后分成等量5份，得到混合液V1、混合液V2、混合液V3、混合液V4、混合液V5；(47)将87mL摩尔浓度为0.93mol/L的HAuCl4溶液加入到混合液V1中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液W1；(48)将物质K加入到混合液W1中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质L1，物质L1经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质Z1；(49)将77mL摩尔浓度为0.83mol/L的HAuCl4溶液加入到混合液V2中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液W2；(50)将物质Z1加入到混合液W2中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质L2，物质L2经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质Z2；(51)将67mL摩尔浓度为0.73mol/L的HAuCl4溶液加入到混合液V3中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液W3；(52)将物质Z2加入到混合液W3中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质L3，物质L3经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质Z3；(53)将57mL摩尔浓度为0.63mol/L的HAuCl4溶液加入到混合液V4中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液W4；(54)将物质Z3加入到混合液W4中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质L4，物质L4经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到物质Z4；(55)将47mL摩尔浓度为0.53mol/L的HAuCl4溶液加入到混合液V5中，在1000r/min条件下搅拌3分钟，得到混合液W5；(56)将物质Z4加入到混合液W5中，在温度为45℃的摇床中摇动15分钟，冷却到室温后过滤除去液体得到物质L5，物质L5经100mL质量百分比浓度为97％的乙醇洗涤后在76℃的干燥箱中放置141分钟，然后置于马弗炉中在488℃条件下焙烧72分钟，得到的物质即为具有电催化去除硝基苯功能的改性石墨粒子电极。