[发明专利]改性复配填料填充耐击穿环氧复合材料的制备方法

摘要

本发明涉及一种改性复配填料填充耐击穿环氧复合材料的制备方法，包括以下步骤：通过硅烷偶联剂γ-APS改性，在Al2O3及h-BN表面引入氨基；以接枝的氨基为活性位点，在初步改性填料表面接枝超支化芳香族聚酰胺（HBP），得到改性填料Al2O3-HBP及BN-HBP；将两种改性填料以不同配比与环氧树脂基体充分混合；通过两步分步升温固化的方法，制得环氧复合材料。本发明所制得环氧复合材料的交流击穿强度表现出明显协同行为，体系击穿强度可通过改变填料配比进行调节，其中，BN-HBP占复配填料80wt%性能最优化，仅添加10wt%复配填料，交流强度相对环氧基体即可提高15.7%。

主权项

一种改性复配填料填充、耐击穿环氧复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：步骤（1），导热填料Al2O3、导热填料BN表面接枝γ―氨丙基三乙氧基硅烷称取1～10g Al2O3，在50～500mL有机溶剂中充分分散后加入1～10wt%硅烷偶联剂γ‑APS并搅拌，在回流条件下进行偶联剂改性反应1～10h；反应结束后，分离，沉淀产物用有机溶剂洗涤2～3次并在50～100℃下真空干燥1～10d，即得偶联剂改性填料Al2O3‑APS；BN在接枝硅烷偶联剂前经过两步预处理：首先，称取1～10g BN，在50～500mL、1～30wt%的盐酸溶液中搅拌分散，50～100℃下反应1～10h后，过滤并用去离子水洗涤2～3次；其次，将预酸化BN加入50～500mL、1～30wt%的双氧水中，50～75℃下反应1～10h后，继续升温至75～100℃反应1～10h，然后分离，沉淀产物在50～100℃下真空干燥1～10d；预处理BN接枝γ‑APS方法与Al2O3相同并记为BN‑APS；步骤（2），Al2O3、BN表面接枝超支化芳香族聚酰胺分别称取1～10g Al2O3‑APS及3,4‑二氨基苯甲酸加入50～500mL有机溶剂中，搅拌至DABA充分溶解；然后分别加入5～50mL吡啶和亚磷酸三苯酯并在50～100℃氮气氛围下反应1～10h；反应结束后，分离，获得沉淀产物用有机溶剂溶解洗涤2～3次，在50～100℃下真空干燥1～10d，即得Al2O3‑HBP；BN‑APS接枝HBP方法与Al2O3‑APS相同并记为BN‑HBP；步骤（3），环氧复合材料的制备称取0.1～10wt%促进剂与环氧树脂在50～100℃下充分混合得到溶液A；分别称取0～1g Al2O3‑HBP及BN‑HBP，室温下在1～100mL有机溶剂中超声分散后，加入1～10g所述溶液A，并在50～100℃下分别搅拌、超声1～10h，得到均一、除去有机溶剂的溶液B；称取占环氧树脂质量10～100%的固化剂，与所述溶液B充分混合并真空脱泡1～10h；将混合液倒入模具，100～125℃下预固化1～10h后，升温至125～150℃继续固化1～10h，冷却脱模即得填料含量0～65wt%环氧复合材料，其中BN‑HBP在复配填料中质量分数为0～100%。