[发明专利]一种介孔碳化氮负载贵金属纳米粒子的制备方法

摘要

本发明公开了一种介孔碳化氮负载贵金属纳米粒子的制备方法，该方法以介孔氧化硅为硬模板，通过纳米浇筑法制备介孔氮掺杂碳材料，然后利用卤代烃进行烷基化反应使氮掺杂碳表面季铵化，再借助离子交换的方式使带有贵金属的阴离子基团取代卤离子，将其绑定在材料表面，最后用还原剂还原金属离子，制备出介孔碳化氮负载贵金属纳米粒子。此种方法贵金属粒子前躯体和介孔材料靠离子键紧密结合，贵金属颗粒较好的分散到有序介孔材料上，形成贵金属/氮碳复合材料，该材料既有贵金属纳米粒子的活性又有介孔分子筛的高比表面积和大的孔容。该材料对燃料电池的阴极氧还原呈现了优越的催化活性及催化稳定性，具有潜在的商业应用前景。

主权项

一种介孔碳化氮负载贵金属纳米粒子的制备方法，特征在于：该方法包括以下具体步骤：a、有序介孔碳化氮材料的合成将SBA‑15、四氯化碳、乙二胺混合，60～120℃加热回流反应2～4个小时，60～100℃干燥过夜，然后将其置于石英管中，在40ml/min纯氮气氛围中加热至300～600℃，保持4个小时使之碳化，得到棕黑色粉末；将所得棕黑色粉末用25%的氢氟酸溶液搅拌3～10h，用去离子水，乙醇洗涤数次，干燥，得到所述有序介孔碳化氮材料；其中：SBA‑15、四氯化碳、乙二胺的质量比为1:6:2.7；25%的氢氟酸用量为每克棕黑色粉末20mL；b、烷基化卤离子化合物的制备取步骤a得到的有序介孔碳化氮材料，加入DMF溶液至全溶，然后加入卤代烷烃，在90～180℃下加热回流1～24h ，抽滤，所得固体分别用蒸馏水、丙酮洗涤；然后在烘箱中干燥；得到烷基化卤离子化合物；其中：有序介孔氮掺杂碳材料质量与卤代烷烃的质量比为1:0.5～3；所述卤代烷烃为碘甲烷、碘乙烷、1‑氯丙烷或1‑氯丁烷；c、贵金属阴离子化合物的制备取贵金属盐加入去离子水至全溶，然后与步骤b得到的产物混合，搅拌0.5～5h，抽滤，用蒸馏水洗涤，得到贵金属阴离子化合物；其中：贵金属盐与卤代烷烃的物质的量之比为5:1～100；所述贵金属盐为氯铂酸或氯金酸；d、贵金属粒子的还原取步骤c得到的产物加入到0.1M的NaBH4溶液中至全溶，搅拌0.5～2h，抽滤，用蒸馏水洗涤，得到所述介孔碳化氮负载贵金属纳米粒子。