[发明专利]用于二氧化碳电还原的管式扩散电极及其制备与应用

权利要求书

1.一种用于CO₂电还原的管式扩散电极，其特征在于，所述管式扩散电极以金属粉末或金属氧化物粉末为前驱体，通过挤出成型、热固化得到，所述管式扩散电极中形成有若干沿轴向延伸的气体通道，所述气体通道的侧壁上形成有多孔分层结构，所述多孔分层结构为分布大量小孔的层状结构，小孔数量和孔径可通过改变前驱体的粒径和热固化温度实现可控调节。

2.根据权利要求1所述的用于CO₂电还原的管式扩散电极，其特征在于，所述多孔分层结构中小孔的孔径为0.5～20μm。

3.根据权利要求1所述的用于CO₂电还原的管式扩散电极，其特征在于，所述管式扩散电极横截面的外轮廓为圆形，其直径1～10mm，所述若干沿轴向延伸的气体通道沿圆周方向均匀分布，气体通道的横截面为椭圆形，气体通道的壁厚为40～300μm。

4.一种如权利要求1-3之一项所述的用于CO₂电还原的管式扩散电极的制备方法，其特征在于，包括：

将聚乙烯亚胺在60℃下干燥；

以金属粉末或金属氧化物粉末为前驱体，将所述前驱体与N-甲基吡咯烷酮混合，并超声使其均匀分散；

将干燥的聚乙烯亚胺加入到前驱体与N-甲基吡咯烷酮的混合液中，加热搅拌使聚乙烯亚胺完全溶解，冷却后得到铸管液；

将铸管液转移到挤压设备中在常温下挤出，得到含有聚合物的管式扩散电极前体；

将管式扩散电极前体在高温下煅烧，随后在氢气氛围下还原，即得所述管式扩散电极。

5.根据权利要求4所述的用于CO₂电还原的管式扩散电极的制备方法，其特征在于，所述铸管液中前驱体、聚乙烯亚胺和N-甲基吡咯烷酮的质量比为(20～32)：(3～10)：(10～20)。

6.根据权利要求4所述的用于CO₂电还原的管式扩散电极的制备方法，其特征在于，所述金属粉末为银、金、镍、铁、铜中的至少一种，所述金属氧化物粉末为氧化镍、四氧化三铁、氧化铜中的至少一种。

7.根据权利要求4所述的用于CO₂电还原的管式扩散电极的制备方法，其特征在于，所述前驱体的粒径范围50μm～150nm。

8.根据权利要求4所述的用于CO₂电还原的管式扩散电极的制备方法，其特征在于，所述管式扩散电极前体的煅烧温度为300～1000℃，还原温度为300～700℃。

9.一种如权利要求1-3之一项所述的用于CO₂电还原的管式扩散电极的应用，其特征在于，所述管式扩散电极既作为CO₂的溢出装置，又作为工作电极催化CO₂电还原，具体步骤如下：

将所述管式扩散电极的一端封装，从未封装端的所述气体通道的入口不断通入CO₂，迫使通入的CO₂不断经过所述多孔分层结构扩散至电极表面；

在持续通入CO₂的情况下，将一端封装的管式扩散电极置入阴极电解液中，对其进行活化处理，随后采用恒电位电解，实现CO₂高效电还原。

10.根据权利要求9所述的用于CO₂电还原的管式扩散电极的应用，其特征在于，采用环氧树脂胶对所述管式扩散电极的一端封装。