[发明专利]一种负载双金属单原子的BCN气凝胶催化剂的制备方法及其应用

说明书

本发明公开一种负载双金属单原子的BCN气凝胶催化剂的制备方法及应用，属于催化剂加工技术领域，其制备方法包括：首先制备BCN气凝胶，然后以BCN气凝胶作为载体，通过浸渍法先后负载两种金属，煅烧，其先后负载两种金属为先负载贵金属，再负载非贵金属。通过引入第二种金属来构筑双原子催化剂(DACs)，利用两种金属原子(同核/异核)的双活性中心或多活性中心的协同作用提高催化活性和改变选择性，在具有传统SACs的优点的基础上，还能够有效地打破SACs存在的一些应用限制，以提高催化剂的活性以及催化反应的稳定性和选择性，实现了对苯系VOCs的有效果降解。

技术领域

本发明涉及催化剂加工技术领域，尤其涉及一种负载双金属单原子的BCN气凝胶催化剂的制备方法及应用。

背景技术

大气污染物分为颗粒物质和气态物质，气态物质又分为有机污染物和无机污染物，其中有机污染物占绝大多数，大多是有挥发性有机物(Volatile Organie Compounds)，简称VOCs，包括各种烃类、卤代烃类、苯类、酮类等，其中苯系物被广泛运用于各行各业中，生产苯类有机废气的行业主要有石油化工、有机化工、农药，人造革以及装修家居制造业等，因此苯系物是比较常见的一类污染物，高浓度的苯系物对中枢神经系统具有麻醉作用，有些甚至属于强致癌物质，此外苯系物还可以通过光照等一系列化学反应转化成O₃、PM2.5、光化学烟雾等，对人体健康和生态环境安全造成危害，因此，苯系废气的净化处理在世界范围内已是一个热点。

针对VOCs的处理办法主要分为回收技术和销毁技术两大类，销毁技术中的催化氧化法成为当前的研究热点，相比于传统的热力燃烧法，催化氧化法能耗更低，能够在较低的温度下彻底降解VOCs。研究者通过构建高活性和高稳定性的催化剂来提高VOCs的催化氧化效率，其中负载金属的单原子催化剂(SACs)成为研究的热点，SACs兼备了均相催化剂和异相催化剂各自的优点，即高稳定性、易回收，以及可调控的配位环境，但是单原子催化剂也面临着一些挑战，比如：随着单原子表面自由能的增加，单原子在制备和催化过程中容易聚集，从而导致催化活性位点的降低，制约了SACs的发展和应用；由于SACs仅包含一个金属中心，很难打破许多催化过程中存在的线性关系，并且无法应用于一些需要两个及以上活性位点来活化底物的反应；为避免原子间团聚，多数SACs的金属负载量较低，这也在很大程度上限制了其实际应用。现有技术在催化氧化过程中依赖于高温等手段，也在一定程度上提高了降解VOCs的成本。专利CN 104353459 B公开了一种催化氧化VOCs的负载型双金属催化剂、制备方法及其应用，该催化剂以二氧化钛为载体，第一活性组分为二氧化钌，第二活性组分为氧化锰、氧化钴、氧化铜或氧化铈中的任意一种，即便该专利实现了通过两种活性组分的协同作用完成了对苯、苯酚、邻二甲苯、氯苯、2-氯苯酚的催化氧化，且CO₂选择性≥85％，但是其催化氧化温度为170～250℃，提高了降解成本。

此外，现有技术中制备催化剂多采用活性炭、二氧化钛等载体，负载活性物质前均需对载体进行预处理，处理过程会破坏载体原有的孔道结构，影响活性组分的负载，气体的进入等，进而影响转化率和稳定性。

因此，有必要提供一种能够在常温条件下完成对苯系VOCs的降解的催化剂，同时提高其降解率、转化率以及稳定性。

发明内容

本发明的目的是提供一种负载双金属单原子的BCN气凝胶催化剂的制备方法及其应用，以解决上述现有技术存在的问题，使所得催化剂能够在常温下进行催化氧化，完成对苯系VOCs的降解。

为实现上述目的，本发明采用的技术方案为：

一种负载双金属单原子的BCN气凝胶催化剂的制备方法，包括如下步骤：首先制备BCN气凝胶，然后将BCN气凝胶作为载体，通过浸渍法先后负载两种金属，煅烧，得到负载双金属单原子的BCN气凝胶催化剂；先后负载两种金属为先负载贵金属，再负载非贵金属。