[发明专利]一种储氢用铀锆合金及方法

说明书

本发明公开了一种储氢用铀锆合金及方法，利用Zr原子对经过扩胞的贫铀晶格铀原子进行取代实现替代掺杂以构成储氢用铀锆合金，其中U：Zr的原子比为(6～7)：(0.5～1.5)；在贫铀超晶胞晶格中面心铀原子处构造一处铀空位，并用Zr原子的替代掺杂贫铀超晶胞晶格内部四个等价铀原子中的任意一个，得到U：Zr的原子比为6:1的储氢用铀锆合金，不仅获得高性能的储氢合金并实现贫铀的资源化利用，掺杂Zr原子可以降低合金储氢时的体积膨胀率以及放氢温度，克服了金属铀储氢存在的膨胀粉化等问题和不足，适宜于作为储氢合金进行氢及氢同位素的储存。

技术领域

本发明属于氢能、核废料处理技术领域，具体属于一种储氢用铀锆合金及方法。

背景技术

随着世界范围内核电的发展，对核燃料需求的快速增加，贫铀随之大量的产生并积累。鉴于贫铀的资源特性，为贫铀的处理与处置以及资源综合利用寻找安全、可靠及可持续的处理途径与技术也已是急需解决的问题。

金属铀单位体积存储的氢气量几乎是液体氢形式的2倍，同时铀能够吸收相当高浓度的氢同位素，因而是优良的储氢材料。此外，铀作为储氢材料具有良好的长期服役性能，另外相比其他金属元素和合金的储氢材料而言，铀作为储氢材料在操作工艺方面也具有明显的优势如低的氢吸附压、低的热质比以及更好的热传导性，因而铀是一种很好的储氢及其同位素氚氘的材料。

尤其是在核聚变堆中，大规模氢同位素储存与供给系统是重要环节之一，该系统利用储氢合金材料对氢同位素的吸附、脱附完成对氢同位素的吸收与释放，目前国际上推荐使用的氚的储存与供给材料主要为ZrCo合金和贫铀(DU)。相对于ZrCo合金，贫铀不仅具有低的室温离解氢压(-10^-3Pa)、快的吸氢速率，还拥有高的量热精度、宽的氢压平台、稳定的吸/放氢化学计量和不歧化等诸多优点。

但目前来看，贫铀作为固体金属储氢仍存在体积膨胀率高(高达75％)、粉化较为严重，以及放氢所需温度较高(高于400℃)等不足，铀存在α,β,γ三种不同的晶相，其中γ相的铀合金具有高对称的体心立方结构其具有各向同性。在各个方向有良好的热导性，是合成储氢材料的理想状态，但是γ相的铀在室温下不能稳定的存在。针对贫铀基吸储氢材料仍需深入研究设计耐粉化，较低操作温度以及低膨胀率等性能的新型贫铀基储氢材料。

发明内容

为了解决现有技术中存在的问题，本发明提供一种储氢用铀锆合金及方法，降低合金储氢时的体积膨胀率以及放氢温度，获得高性能的储氢合金并实现贫铀的资源化利用。

为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种储氢用铀锆合金，利用Zr原子对经过扩胞的贫铀晶格铀原子进行取代实现替代掺杂以构成储氢用铀锆合金，其中U：Zr的原子比为(6～7)：(0.5～1.5)。

进一步的，在贫铀超晶胞晶格中面心铀原子处构造一处铀空位，并用Zr原子的替代掺杂贫铀超晶胞晶格内部四个等价铀原子中的任意一个，得到U：Zr的原子比为6:1的储氢用铀锆合金。

进一步的，所述储氢用铀锆合金的U：Zr原子比为7:1。

进一步的，所述铀锆合金采用γ相的铀晶体制备。

本发明还提供一种高性能的储氢用铀锆合金的设计方法，所述铀锆合金结构基于第一性原理设计得到，具体步骤为：

S1确定U和Zr的原子比，基于U晶胞进行扩胞得到超晶胞，在超晶胞中掺杂Zr原子并构造铀空位，得到目标合金的初始结构；

S2对目标合金的初始结构进行弛豫和电子静态自洽，得到目标合金的优化结构；

S3对同一原子配比下的优化结构进行筛选，得到该原子配比下的最优结构的铀锆合金以及铀锆合金氢化物；

S4对不同原子配比下最优结构的铀锆合金进行筛选，得到储氢用铀锆合金。