[发明专利]核壳结构Ce2

说明书

本发明公开了核壳结构Ce₂(C₂O₄)₃/NiC₂O₄复合催化剂的制备方法及其应用，该复合催化剂中NiC₂O₄包覆在Ce₂(C₂O₄)₃的外层，且外层的NiC₂O₄存在介孔。其制备步骤如下：S1：将铈盐、草酸盐分别溶于去离子水中，配置溶液A1、A2；然后，在搅拌下，将溶液A2加入溶液A1，反应后得白色混合物；S2：将镍盐、草酸盐分别溶于去离子水中，配置溶液B1、B2；然后，在搅拌下，将溶液B2加入S1中的白色混合物，结束后继续加入溶液B1，反应后得白绿色混合物；S3：对S2中的白绿色混合物进行抽滤、洗涤、干燥，得到Ce₂(C₂O₄)₃/NiC₂O₄复合催化剂。本发明制备的核壳结构Ce₂(C₂O₄)₃/NiC₂O₄复合催化剂在乙苯体系下对氧化条件要求低，在无溶剂、常压的条件下，催化乙苯氧化时乙苯转化率超过85％，苯乙酮选择性超过75％。

技术领域

本发明涉及精细化工技术领域，尤其涉及核壳结构Ce₂(C₂O₄)₃/NiC₂O₄复合催化剂的制备方法及其应用。

背景技术

目前，苯乙酮主要是以乙苯为原料、空气为氧化剂、乙酸钴为复合催化剂，其主要缺点是：乙酸钴在高温下，易在反应釜内壁团聚结块，既影响反应装置寿命，也降低了苯乙酮收率。因此，需要对复合催化剂进行优化，提升催化性能。

使用贵金属复合催化剂可以有效地提升催化性能。专利CN110015953A公开了一种纳米金复合催化剂，该复合催化剂是以煅烧后的碳材料和氯金酸为原材料，在300℃、惰性气氛下热处理得到。在乙苯催化氧化制备苯乙酮中，乙苯转化率100％，苯乙酮收率高达97％。该发明解决了乙苯催化氧化过程中转化率低、选择性差的问题，但不足之处在于：使用以氯金酸为原材料的纳米金复合催化剂价格昂贵，难以在实际工业化生产中应用。

为降低复合催化剂成本，专利CN110041181B公开了一种介孔炭作为无金属复合催化剂催化乙苯氧化反应制备苯乙酮的方法。该介孔炭复合催化剂以间苯二酚、十六烷基三甲基溴化铵、尿素、甲醛等为原材料，在800℃、惰性气氛下煅烧得到。在乙苯催化氧化制备苯乙酮中，乙苯转化率95％，苯乙酮收率80％。该发明既解决了传统乙酸钴催化效果差的问题，也解决了复合催化剂成本高的问题，但仍存在不足：使用大量叔丁基过氧化氢为氧化剂和水作为溶剂，既增加成本，还产生大量废水，而且增加溶剂分离工序，不利于工业生产。

发明内容

基于背景技术存在的问题，本发明提出了核壳结构Ce₂(C₂O₄)₃/NiC₂O₄复合催化剂的制备方法及其应用，该复合催化剂制备

本发明提出的核壳结构Ce₂(C₂O₄)₃/NiC₂O₄复合催化剂，NiC₂O₄包覆在Ce₂(C₂O₄)₃的外层，且外层的NiC₂O₄存在介孔。