[发明专利]石墨烯块体、石墨烯片、复合石墨烯片、装置及制备方法

说明书

本发明提供石墨烯块体、石墨烯片、复合石墨烯片、装置及制备方法，所制备方法包括：将纤维阵列垂直排布在基材上；在基材上纤维阵列间涂布氧化石墨烯浆料；涂布氧化石墨烯浆料后进行干燥；多次重复涂布和干燥，得到氧化石墨烯块体；对上述氧化石墨烯块体进行热处理，得到石墨烯块体。本发明利用层层堆叠的方式，将石墨烯的横向转变为纵向，提高纵向导热性，通过在多层石墨烯层中阵列纤维来进一步增强导热性，同时起到提高力学性能的效果，从而防止石墨烯块体和石墨烯片发生开裂现象。

技术领域

本发明涉及石墨烯导热界面材料技术领域，具体涉及石墨烯块体、石墨烯片、复合石墨烯片、装置及制备方法，所述装置涉及纤维排布装置和涂布装置，所述制备方法涉及石墨烯块体的制备方法、石墨烯片的制备方法和复合石墨烯片的制备方法。

背景技术

作为新型高导热材料，石墨烯用于制备高导热块体及导热垫片具有显著的优势。然而，石墨烯的二维结构导致其仅在横向上具有较高的导热性能，其纵向导热性能较差。因此，往往需要将石墨烯的横向转变为纵向。文献中报道了两种主要的方式，可以实现上述转变。一是将石墨烯导热膜设置成纵向褶皱结构，如专利CN110491845A；二是将石墨烯导热膜层层堆叠，在层与层之间加胶黏剂，再沿着垂直于石墨烯导热膜的方向进行切割，使得石墨烯导热膜在厚度方向上定向排列，如专利CN113147115 A、CN113290958 A、CN113510979 A。

将石墨烯导热膜设置成纵向褶皱结构，虽然提升了纵向的导热性能，但由于其结构不稳定，力学性能不佳，极易造成破裂；而利用层层堆叠的方式制成的石墨烯导热垫片在堆叠方向上力学性能较差，容易分层。

发明内容

针对现有技术存在问题中的一个或多个，本发明提供一种石墨烯块体的制备方法，包括：

将纤维阵列垂直排布在基材上；

在基材上纤维阵列间涂布氧化石墨烯浆料；

涂布氧化石墨烯浆料后进行干燥；

多次重复涂布和干燥，得到氧化石墨烯块体；

对上述氧化石墨烯块体进行热处理，得到石墨烯块体。

在基材上纤维阵列间涂布使得石墨层更好的定向且表面更加平整。纤维阵列处，氧化石墨烯浆料会自然流平，填充纤维处的空隙，使氧化石墨烯涂层形成不间断的整体。

根据本发明的一个方面，所述氧化石墨烯浆料的固含量为2wt.％-8wt.％，，若固含量低于2wt.％，浆料太稀，容易产生流动；若固含量高于8wt.％,浆料过稠，容易粘滞，难以涂布。

优选地，所述氧化石墨烯浆料的固含量为3wt.％-5wt.％。

根据本发明的一个方面，所述在基材上纤维阵列间涂布氧化石墨烯浆料步骤中，每次涂布的厚度为1-10mm，低于1mm则效率过低；高于10mm，表层与内部干燥速度差异过大，会导致开裂。

优选地，每次涂布的厚度为3-6mm。

根据本发明的一个方面，所述涂布氧化石墨烯浆料后进行干燥的步骤中，通过常温或加热进行干燥，优选地，通过加热干燥；进一步优选地，加热温度40-150℃。加热温度低于40℃，与常温干燥无太大差别；加热温度高于150℃，容易产生气泡并起皱。

根据本发明的一个方面，所述对上述氧化石墨烯块体进行热处理的步骤中，所述热处理的温度≥2400℃，优选地，所述热处理的温度≥2800℃；所述热处理的时间≥2h，优选地，所述热处理的时间≥5h。热处理温度低于2400℃或者时间小于2h，则热处理不完全，样品导热性能不佳。

根据本发明的第二方面，提供一种纤维增强的石墨烯块体，包括多层石墨烯层和纤维阵列，所述多层石墨烯层沿厚度方向排列，所述纤维阵列与所述多层石墨烯层垂直。