[发明专利]气固相连续光催化甲烷直接氧化制甲醇的反应器及方法

说明书

一种气固相连续光催化甲烷直接氧化制甲醇的反应器及方法，底板上设置有圆柱形的反应器主体，反应器主体中部设置有反应板，位于反应板上方反应器主体上设置有透光片，反应板与透光片之间形成反应腔体，反应器主体上加工有与反应腔体相连通的进气通道和出气通道，位于透光片上方反应器主体上连接有环形的盖板；将一定量催化剂粉末铺于催化剂装填区，用原位压制模具对催化剂粉末进行压制，在低温、常压的反应条件下，甲烷和氧化气的混合气体进入反应腔体内，在光照下与催化剂接触并发生反应，反应后的混合气体经冷凝分离出甲醇。本发明具有催化效率高、催化剂容易卸载和回收、易清洗的优点。

技术领域

本发明属于化学反应设备技术领域，具体涉及到一种气固相连续光催化甲烷直接氧化制甲醇的反应器及方法。

背景技术

甲烷是天然气、页岩气、煤层气、可燃冰等含碳资源的主要成分，在世界范围内储量可观，除了被直接用作燃料之外，还可以作为原料来合成高附加值产品。甲醇是重要的基础化工原料，又可以作为清洁燃料，是甲烷转化的最理想产品，保留了甲烷的绝大部分能量。将甲烷转化合成甲醇，有利于实现甲烷资源的高效利用，同时解决了气态甲烷储存和输送成本高的问题，是天然气优化利用中极具吸引力的途径之一。

目前工业上通常采用甲烷间接合成甲醇法，即先由甲烷和水蒸气反应生成合成气，再由合成气生产甲醇，存在反应温度高，工艺流程长，能耗和设备投资均较大等缺点。甲烷直接氧化制甲醇可大幅缩短工艺流程，降低能耗。该技术主要面临两大难题：一是甲烷分子的碳氢键解离能很大(439.3kJ/mol)，活化困难；二是甲醇分子较活泼，容易被过度氧化为二氧化碳。因此高效活化甲烷并控制其氧化程度，抑制甲醇的过度氧化显得尤为重要。

光催化甲烷直接氧化为甲醇是理想的反应途径。与传统热催化反应相比，光催化反应从高能量的甲烷激发态出发，能够实现很多传统基态条件下无法自发进行的转化过程或降低催化反应所需要的温度，实现在温和条件下甲烷的转化，并减少副反应的发生。随着光催化甲烷制甲醇技术的发展，可分为气液固多相和气固相反应，多为间歇过程。迄今为止，鲜见关于气固相光催化甲烷直接氧化制甲醇反应的研究报道。

光反应器是光催化反应过程的核心设备，然而有关气固相光催化甲烷直接氧化制甲醇的反应器的开发严重滞后于光催化剂的研究和发展。目前，用于气固相光催化甲烷直接氧化制甲醇的反应器主要有流化床光反应器和固定床光反应器，存在以下问题：(1)流化床光反应器通过催化剂的悬浮分散提高了催化剂的有效利用面积，但催化剂回收和后处理较困难，重复使用性差，反应器内光分布不均匀。(2)固定床光反应器虽然解决了催化剂回收和重复使用的问题，但存在有效催化面积小、传质传热效率不高、床层温度不容易控制等缺点。(3)目前光反应器内的流体通道都处于常规尺度，不可避免地存在热质传递受限、光子传输受限、反应器体积大、处理量小等缺点。

发明内容

本发明所要解决的技术在于克服现有技术的缺点，提供一种设计合理、操作方便、催化剂容易卸载和回收、催化效率高的气固相连续光催化甲烷直接氧化制甲醇的反应器及方法。

解决上述技术问题所采用的技术方案是：一种气固相连续光催化甲烷直接氧化制甲醇的反应器，底板上设置有圆柱形的反应器主体，反应器主体底部设置有换热槽，底板上设置有与换热槽相连通的入口和出口，反应器主体中部设置有反应板，位于反应板上方反应器主体上设置有透光片，反应板与透光片之间形成反应腔体，反应器主体上加工有与反应腔体相连通的进气通道和出气通道，位于透光片上方反应器主体上可拆卸连接有环形的盖板；所述反应板为反应板本体上表面上从一端到另一端依次加工有相连通的原料气混合槽、气体分布槽、反应通道区、气体收集槽，原料气混合槽底部加工有与进气通道相连通的第一通气孔，气体收集槽底部加工有与出气通道相连通的第二通气孔，原料气混合槽和气体分布槽及气体收集槽的深度相同，反应通道区由至少条反应通道组成，反应通道的底低于原料气混合槽的底形成催化剂装填区。

作为一种优选的技术方案，所述反应板的原料气混合槽是一长边为圆弧的长方形槽，所述气体分布槽是等腰梯形槽，所述气体收集槽是等腰三角形槽。