[发明专利]一种从含钚有机相中回收钚的方法

说明书

本发明涉及一种从含钚有机相中回收钚的方法，该方法包括：S1、将含四价钚的有机相与还原剂或含还原剂的有机相接触进行还原反应将四价钚还原为三价钚，得到第二有机相混合物，其中，含四价钚的有机相的酸度值为0‑0.3mol/L，还原剂为二乙基羟胺；S2、将第二有机相混合物和反萃取水相混合进行反萃取，将第二有机相混合物中的三价钚反萃取至反萃取水相中，反萃取水相中含有硝酸。本发明的方法钚的还原反萃取速度快且具有较高的反萃率。

技术领域

本发明涉及核材料处理领域，具体地，涉及一种从含钚有机相中回收钚的方法。

背景技术

随着核能及核电站的大力发展，给人类带来能源的同时，也产生了大量的乏燃料，为了充分利用核能资源，乏燃料后的处理的显得极为重要。目前，大多数国家都采取闭式循环的后处理模式，将乏燃料中的铀、钚以及裂片元素进行分离，回收铀、钚进行循环利用。

目前，我国后处理循环采用Purex流程来实现铀、钚的分离，利用Pu(III)极难被萃取到水相的性质，使被还原的钚(III)进入水相，而铀留在有机相中，实现分离回收铀、钚。其中钚的回收率为主要的工艺技术指标之一。

现有的用于Pu(IV)的还原剂有多种，可大体分为两类：金属离子型和有机小分子型。金属离子型中的U⁴⁺通常用作Pu(IV)的还原剂，反应速度快，能够被有机相萃取，在有机相中进行还原反应，可以达到很好的还原反萃效果，但会在钚料液中再次引入铀，影响钚中除铀指标，使钚产品中的铀含量超标，有时候还会存在铀产品的同位素稀释的问题。

目前，有机小分子作为Pu(IV)的还原剂是各国乏燃料后处理的发展方向，较多的使用羟胺类还原剂，包括羟胺、二甲基羟胺等作为Pu(IV)的还原剂。但随着核燃料燃耗在不断的加深，这些还原剂在反萃经过辐照后的含钚有机相时效果很差。我国乏燃料后处理中试厂在调试过程中，产生的含钚污溶剂在存放一段时间后，造成钚损失，同时不便于安全管理。

中国专利CN201710119081.0中提出了采用二甲基羟胺作还原剂的方法，其缺点在于二甲基羟胺在有机相的溶解性较小，含0.5mol/L硝酸的0.1mol/L二甲基羟胺溶液在30％TBP中的分配比仅为4.9×10^-4，需要加入较大量的含二甲基羟胺有机相与钚进行反应。

发明内容

本发明的目的是提供一种从含钚有机相中回收钚的方法，该方法能够充分回收有机相中的钚(IV)，易于从有机相中洗除且环境友好。

为了实现上述目的，本发明提供一种从含钚有机相中回收钚的方法，该方法包括：

S1、将含四价钚的有机相与还原剂或含还原剂的有机相接触进行还原反应将四价钚还原为三价钚，得到第二有机相混合物，其中，所述含四价钚的有机相的酸度为0-0.3mol/L，所述还原剂为二乙基羟胺；

S2、将所述第二有机相混合物和反萃取水相混合进行反萃取，将所述第二有机相混合物中的三价钚反萃取至所述反萃取水相中，所述反萃取水相中含有硝酸。

可选地，步骤S1中，以所述第二有机相混合物的总体积为基准，所述还原剂的浓度为0.1-2mol/L。

可选地，步骤S1中，所述还原反应的条件包括：时间为0.5-30min，温度为15-35℃。

可选地，步骤S1中，所述含四价钚的有机相中还含有第一稀释剂，以及磷酸三丁酯和/或磷酸三丁酯辐解产物；

所述含还原剂的有机相中还含有第二稀释剂和磷酸三丁酯，所述含还原剂的有机相中所述磷酸三丁酯和所述第二稀释剂的体积比为(25-35)：100；

所述第一稀释剂和所述第二稀释剂各自独立地选自煤油、正十二烷、二甲苯、甲苯和TPH中的一种或几种。