[发明专利]基于催化合成胺类化合物的磁性超疏水镍碳纳米复合催化材料的制备方法

说明书

本发明属于催化材料制备及有机合成技术领域，尤其涉及基于催化合成胺类化合物的磁性超疏水镍碳纳米复合催化材料的制备方法,包括如下步骤：在容器中，加入含氮聚合物和六水合硝酸镍，以去离子水为溶剂，进行搅拌混合，混合后减压蒸馏去除水分，干燥；将上述得到的产物加入到管式炉中，通过氮气流保护下的可控高温热解得到磁性超疏水镍碳纳米复合催化材料；将硝基苯类化合物和氮杂环类化合物加入到压力反应管中，再加入适量上述得到的催化材料作为催化剂，然后再加入去离子水作为溶剂，通过氮气保护，并加热搅拌反应一定时间，得到苯胺类及含氮芳香杂环类化合物作为产物。

技术领域

本发明属于催化材料制备及有机合成技术领域，尤其涉及基于催化合成胺类化合物的磁性超疏水镍碳纳米复合催化材料的制备方法。

背景技术

苯胺类和含氮芳香杂环类化合物作为精细化工的重要中间体，其相应的合成技术备受关注。近几十年来，通过硝基苯类化合物的催化还原制备苯胺类化合物，或通过含氮杂环类化合物的催化氧化制备含氮芳香杂环类化合物，由于具有相对温和的催化条件及良好的底物普适性，已成为有机合成框架体系中的经典催化制备过程。然而，这两类催化制备过程都不可避免地存在着一些问题，如过量外部添加剂(还原剂或氧化剂)的使用，大量废弃副产物的生成等，势必会导致较低的原子经济性和化学专一性。特别是，这两类反应需要分别在不同的催化体系中进行，又进一步提高了相关产物的催化制备成本。此外，在已有的金属基催化转氢反应体系中，副产物水对催化材料性能的影响也是一个技术难点。

发明内容

本发明的目的在于克服上述现有技术中的缺陷，提出了一种基于催化合成胺类化合物的磁性超疏水镍碳纳米复合催化材料的制备方法，该方法实现了苯胺类和含氮芳香杂环类化合物的简单、绿色、低成本、一锅法的催化制备。

为实现上述目的，本发明采用的技术方案是：

基于催化合成胺类化合物的磁性超疏水镍碳纳米复合催化材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

步骤(1)：在容器中，加入含氮聚合物和六水合硝酸镍，以去离子水为溶剂，进行搅拌混合，混合后减压蒸馏去除水分，干燥；

步骤(2)：将步骤(1)得到的产物加入到管式炉中，通过氮气流保护下的可控高温热解得到磁性超疏水镍碳纳米复合催化材料；

步骤(3)：将硝基苯类化合物和氮杂环类化合物加入到压力反应管中，再加入适量步骤(2)得到的催化材料作为催化剂，然后再加入去离子水作为溶剂，通过氮气保护，并加热搅拌反应一定时间，得到苯胺类及含氮芳香杂环类化合物作为产物；

反应方程式为：

优选的，在步骤(1)中，所述含氮聚合物与六水合硝酸镍的质量比为1:1～2.5。

优选的，在步骤(1)中，所述含氮聚合物为聚乙烯吡咯烷酮、聚丙烯酰胺、聚异丙基丙烯酰胺、聚N-乙烯基己内酰胺中的一种。

优选的，在步骤(2)中，可控高温热解的温度范围为600～900℃。

优选的，在步骤(3)中，所述硝基苯类化合物与氮杂环类化合物的摩尔比为1:1～3。

优选的，在步骤(3)中，所述氮杂环类化合物为四氢喹啉类化合物、四氢异喹啉类化合物、四氢喹噁啉类化合物、吲哚啉类化合物中的一种。

优选的，在步骤(3)中，所述硝基苯类化合物为包含硝基苯骨架结构的所有硝基苯类化合物。

优选的，在步骤(3)中，所述催化剂的用量为50～100mg/mmol硝基苯类化合物。

优选的，在步骤(3)中，加热温度为130-170℃。

优选的，在步骤(3)中，反应时间为18-36h。