[发明专利]一种RuCe/ZSM-5分子筛催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种用于催化氧化氯苯的RuCe/ZSM-5分子筛催化剂的制备方法，其特征在于，先水热合成具有微介孔结构的Na-ZSM-5分子筛，再通过离子交换将Na-ZSM-5分子筛转变为H-ZSM-5，以H-ZSM-5为载体，通过柠檬酸溶胶凝胶法将Ru，Ce前驱体溶液负载到H-ZSM-5上，再经过焙烧制备出RuCe/ZSM-5分子筛催化剂；具体包括以下步骤：

将铝酸钠与水混合，再加入TPAOH，待混合均匀后加入硅酸四乙酯，搅拌均匀后再加入模板剂海藻酸钠，控制各反应物的用量使得反应体系中各物质具备下述摩尔比关系，SiO₂：Al₂O₃：TPAOH：SA：H₂O=1：（0.01~0.03）：（0.15~0.35）：（0.01~0.08）：（30~40）；将搅拌完全的凝胶装入水热反应釜中晶化，然后冷却，将固体结晶与母液分离，洗涤至中性，干燥；在空气中焙烧以去除模板剂，得到Na-ZSM-5分子筛；

将所得的Na-ZSM-5分子筛加入到硫酸铵溶液中进行离子交换反应，再经过干燥、焙烧，制备出H-ZSM-5分子筛；

将所得的H-ZSM-5分子筛加入到亚硝酰硝酸钌、硝酸铈与溶剂的混合液中，所述钌的负载量占H-ZSM-5分子筛的0.6~1.2wt%；待混合均匀后再加入一水柠檬酸，进行水浴加热反应；再经干燥、300-500℃焙烧，制得RuCe/ZSM-5分子筛催化剂。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（1）所述晶化温度为130~170℃，晶化时间为24~72小时；所述焙烧是以1~3℃/min升温到500~650℃焙烧3~9小时。

3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，步骤（2）所述离子交换反应的条件为：温度60~90℃搅拌反应3~5小时；所述焙烧是以2.5~7.5℃/min升温至500~650℃焙烧2~6小时。

4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，步骤（3）所述加热反应条件为温度70~90℃，直至溶液蒸干；所述焙烧是以1~3℃/min升温到350-400℃焙烧2~4小时。

5.根据权利要求2~4任意一项所述的方法，其特征在于，步骤（2）所述硫酸铵溶液的浓度为0.5~1.0mol/L；步骤（3）所述铈的负载量占H-ZSM-5分子筛的7.5~25wt%；一水柠檬酸的添加量为H-ZSM-5分子筛的20~40wt%。

6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，步骤（3）所述钌和铈的负载量分别占H-ZSM-5分子筛的0.8wt%与10~15wt%；所述溶剂为乙醇或水。

7.权利要求1~6任意一项所述的方法制得的RuCe/ZSM-5分子筛催化剂。

8.权利要求7所述RuCe/ZSM-5分子筛催化剂在催化氧化氯苯中的应用。