[发明专利]甲烷化催化剂和甲烷化法处理甲烷氧化偶联制乙烯反应尾气的方法

权利要求书

1.一种甲烷化催化剂，其特征在于，所述催化剂包括载体、活性组分和任选的助剂，其中，所述载体选自Al₂O₃和/或全硅分子筛，所述活性组分为Ni，所述助剂选自La和/或Mn。

2.根据权利要求1所述的甲烷化催化剂，其中，所述载体的粒径为100-500nm；

优选地，所述全硅分子筛选自silicalite-1分子筛；

优选地，以所述催化剂总重量为基准，所述活性组分的含量为20-35重量％；

优选地，以所述催化剂总重量为基准，所述助剂的总含量为1-5重量％。

3.一种制备甲烷化催化剂的方法，其特征在于，所述方法包括将活性组分前驱体和任选的助剂前驱体负载于载体上，而后依次进行干燥和焙烧；

其中，所述载体选自Al₂O₃和/或全硅分子筛，所述活性组分前驱体为Ni前驱体，所述助剂前驱体选自La前驱体和/或Mn前驱体。

4.根据权利要求3所述的方法，其中，所述载体的粒径为100-500nm；

优选地，所述全硅分子筛选自silicalite-1分子筛；

优选地，所述活性组分前驱体的用量使得以所述催化剂总重量为基准，所述活性组分的含量为20-35重量％；

优选地，所述助剂前驱体的用量使得以所述催化剂总重量为基准，所述助剂的总含量为1-5重量％。

5.根据权利要求4所述的方法，其中，所述负载的方式选自等体积浸渍法和/或真空旋蒸法；

和/或，所述干燥的方式选自烘干；

和/或，所述焙烧的方式包括：以1-5℃/min的升温速率升至500-600℃，而后在该温度下焙烧10-15h；

优选地，所述负载的方式为：将载体、活性组分前驱体和任选的助剂前驱体混合置于旋转蒸发仪中，在真空旋蒸条件下使活性组分前驱体负载于载体上；

优选地，所述干燥的条件包括：温度100-150℃，时间10-15h；

更优选地，所述真空旋蒸条件包括：温度50-60℃，时间1-3h，真空度20-60Pa，搅拌转速60-100转/分，活性组分前驱体的水溶液浓度10-20重量％，助剂前驱体的水溶液浓度1-2重量％，相对于每克的载体，浸渍液的初始用量为5-10mL。

6.根据权利要求3-5中任意一项所述的方法，其中，所述方法还包括对载体的预处理，优选所述预处理包括将所述载体在500-800℃条件下焙烧5-10h。

7.根据权利要求3-6中任意一项所述的方法制备获得的甲烷化催化剂。

8.权利要求1、2或7所述的甲烷化催化剂在甲烷氧化偶联反应尾气处理中的应用。

9.一种处理甲烷氧化偶联反应尾气的方法，其特征在于，所述方法包括：将甲烷氧化偶联反应尾气与权利要求1、2或7所述的甲烷化催化剂接触，在甲烷化条件下，发生甲烷化反应。

10.根据权利要求9所述的方法，其中，所述甲烷氧化偶联反应尾气的成分包括CH₄、CO、H₂中的至少一种；

优选地，以所述甲烷氧化偶联反应尾气的总体积为基准，其中，CH₄的含量为50-80体积％；

优选地，以所述甲烷氧化偶联反应尾气的总体积为基准，其中，CO的含量为5-15体积％；

优选地，以所述甲烷氧化偶联反应尾气的总体积为基准，其中，H₂的含量为2-5体积％；

优选地，所述甲烷化条件包括：温度300-400℃，压力0.5-1MPa，反应空速为8000-12000mL·g^-1·h^-1；

更优选地，所述甲烷氧化偶联反应尾气中，CO和H₂的体积比为1:1-5。

11.权利要求1、2或7所述的催化剂和权利要求9或10所述的方法在甲烷催化偶联反应中的应用，尤其是在工业化甲烷催化偶联反应中的应用。