[发明专利]一种负载Fe原子对的电化学催化剂及其制备方法、应用

权利要求书

1.一种负载Fe原子对的电化学催化剂，其特征在于，所述催化剂为Fe₂-N-C，包括氮掺杂的碳构成的咪唑结构单元和掺杂氮原子锚定的Fe原子对；所述催化剂为若干个咪唑结构单元构成的正十二面体结构单体，所述正十二面体结构单体表面掺杂氮原子锚定Fe原子对，所述Fe原子对与6个N原子结合。

2.如权利要求1所述的催化剂，其特征在于，所述催化剂为多孔结构且粒径小于800nm。

3.一种如权利要求1或2所述的催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

（1）将2-甲基咪唑加入到溶剂1中制成第一溶液；

（2）将六水合硝酸锌和九羰基合二铁加入到溶剂2中制成第二溶液；

（3）将第二溶液与第一溶液均匀混合，获得悬浊液，再将悬浊液在110～125℃条件下反应3-5h获得浅黄色沉淀；

（4）清洗、提纯步骤（3）所得的浅黄色沉淀，随后烘干获得前驱体；

（5）绝氧煅烧步骤（4）所得的前驱体获得Fe₂-N-C。

4.如权利要求3所述的催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（1）中，所述溶剂1为体积比为1:0.9-1.1的甲醇和二甲基甲酰胺的混合溶液，配制的2-甲基咪唑的浓度为10-20mmol/L；步骤（2）中，所述溶剂2为体积比为1:1.8-2.2的四氢呋喃和甲醇的混合溶液，第二溶液中六水合硝酸锌和乙酰丙酮铁的质量比为55-65:1，且第二溶液中六水合硝酸锌的浓度为3-10mmol/L；所述第二溶液制备时，先将六水合硝酸锌溶入到溶剂2中，待形成均匀溶液后再加入九羰基合二铁。

5.如权利要求3所述的催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（4）所述清洗的方法为采用甲醇冲洗；所述提纯的方法为2000～4000r/min条件下离心20-40min；所述烘干的条件为55-65℃，真空度10Pa。

6.如权利要求3所述的催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（3）所述均匀混合的方法为超声震荡10-20min，并采用磁力搅拌0.5-1.5h，直至获得均匀悬浊液；所述第二溶液与第一溶液的体积比为1:2.8-3.2。

7.如权利要求3所述的催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（5）所述煅烧的条件为700-900℃，真空度10Pa，煅烧时间为3-5h。

8.如权利要求1或2所述催化剂在硝酸根电催化还原中的应用，其特征在于，包括以下步骤：

（1）将催化剂分散到溶剂中制成均匀混合液；

（2）将步骤（1）所得的混合液滴加于载体表面制成活化电极；

（3）将步骤（2）制成的电极接入到电源负极，并接入到电解液中，同时连通电源正极，形成电解池，电路接通后硝酸根在负极还原为氨。

9.如权利要求8所述的应用方法，其特征在于，步骤（1）所述的溶剂为水、异丙醇和萘酚，体积比为74-76:19-21:4-6，加入的催化剂与水的固液比为4-5mg：740-750μL；步骤（2）所述的载体为Zif材料和多孔碳棒中的一种。

10.如权利要求8所述的应用方法，其特征在于，步骤（3）所述的电解液中电解质为0.9-1.1mol/L的氢氧化钾和0.9-1.1mol/L的硝酸钾；电解池施加的电压为-0.2~-1.0V。