[发明专利]一种新型LGSP固态电解质及制备方法

说明书

本发明公开了一种新型LGSP固态电解质及制备方法，LGSP固态电解质分子式为Li_1+yGe₂Si_yP_3‑yO₁₂，y=0~0.7。该新型LGSP固态电解质采用熔融淬火法制备得到，为NASICON类型材料，制备方法包括五个步骤，具体为：将混合相关原料并研磨均匀并200^oC高温干燥粉末；升温至450^oC保持2h以释放挥发分；继续升温至1350^oC并保持1h使原料熔融；将熔融物淬火形成玻璃；在650~1050^oC下退火，得到的玻璃陶瓷产物即所述的LGSP固态电解质材料。

技术领域

本发明涉及玻璃陶瓷技术领域，具体为一种新型LGSP固态电解质及制备方法。

背景技术

锂电池是目前应用最为广泛的二次电池，被广泛应用于数码电子、家用电器、电动汽车等领域中。目前商用锂电池的安全性问题愈发显著，其主要由于电池内部的有机碳酸酯类液体电解质的不稳定性。在机械滥用、内短路等情况发生时，会造成电解液的热失控，从而引发一系列的安全性问题。同时，因为液体电解质在滥用条件下的安全性不足，难以进一步在其基础上发展高能量密度的电池。为了解决这一问题，无溶剂的全固态锂电池被提出，与传统的液态电池相比，高稳定性的电解质使得实现更高能量密度同时具备更高安全性成为了可能。陶瓷材料作为固态电解质中的一个大类，被越来越多研究与应用到固态锂电池中。无机陶瓷电解质可以延长锂离子电池的使用寿命和安全性，并具有更好的电化学稳定性，电化学窗口宽，优秀的热稳定性降低了电池的可燃性。NASICON型材料是一种快离子导体，其陶瓷特性可在高达600^oC的温度下稳定。目前NASICON型材料主要包括Li_1+xAl_xTi_2−x(PO₄)₃（LATP）和Li_1+xAl_xGe_2-x(PO₄)₃（LAGP）,这两种材料被进行了广泛大量的研究。

基于此，本发明的固态电解质中，通过对LGP掺杂适量的硅得到一种全新的LGSP电解质，合适的合成方法以及退火温度能够成功得到该电解质。

发明内容

本发明的目的在于提供一种新型LGSP固态电解质及制备方法，以解决上述背景技术中提出的问题。

为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种新型LGSP固态电解质及制备方法，包括：锂、锗、硅、磷和氧。

所述化学分子式如下：

Li_1+yGe₂Si_yP_3-yO₁₂，其中，y=0~0.7。

包括以下步骤：

（1）将Li₂CO₃、GeO₂、SiO₂、NH₄H₂PO₄混合并研磨均匀，并将粉末在150~220^oC下干燥15~25h；

（2）以3~8^oC/min升温到400~450^oC并保持1~5h；

（3）继续5~20^oC/min升温至1300~1450^oC并保持1~3h使原料熔融；

（4）将熔融材料急速冷却到室温，得到透明玻璃；

（5）将玻璃在550~1050^oC下3~10h退火，得到LGSP电解质材料。