[发明专利]锆钛复合氧化物负载Pd催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明涉及一种用于氢气选择性催化还原(H₂‑SCR)NO_x的催化剂及其制备方法和应用，属于环境催化和大气污染控制技术领域。该催化剂以锆钛复合氧化物为载体，Pd为活性组份，锆钛复合氧化物采用水热法制备，Pd的加入通过浸渍法。其特点是锆钛复合氧化物明显提高了Pd催化剂的H₂‑SCR脱硝性能。本发明制备的锆钛复合氧化物负载Pd催化剂，空速为60,000h^‑1，在125～300℃的范围内，氮氧化物的净化效率达75～95％。

技术领域

本发明涉及一种用于H₂-SCR脱硝的锆钛复合氧化物负载Pd催化剂及其制备和应用，适用于稀燃汽油车、柴油车和工业锅炉烟气中低温条件下NO_x的消除，属于环境催化和大气污染控制技术领域。

背景技术

NO_x作为一种主要的大气污染物，对环境质量和人体健康产生严重危害，富氧条件下NO_x控制已成为大气环保技术领域研究的热点。目前，选择性催化还原技术(SCR)是富氧条件下NO_x脱除的有效手段。选择性催化还原中氨(或尿素)作还原剂时，传统的钒基催化剂只有在300-400℃的范围内才具有良好活性，不能有效脱除柴油车及工业锅炉排放的NO_x；另外，钒的毒性以及氨的泄漏等也限制了NH₃-SCR的应用。近年来，氢气选择性还原(H₂-SCR)在NO_x的控制中备受关注。与NH₃作还原剂相比，氢气作还原剂时NO_x的还原温度大大降低，并且过量氢气与氧气反应生成水，不会造成二次污染。

目前用于H₂-SCR脱硝的催化剂存在的主要问题是温度窗口窄，并且NO_x的转化率有待提高。因此，开发具有高活性和宽温度窗口的H₂-SCR脱硝催化剂，不仅可用于机动车排放NO_x的消除，还能应用于工业锅炉等中低温条件下NO_x的脱除，具有良好的应用前景。

本发明制备了一种在宽的温度范围内对H₂-SCR脱硝具有良好性能的锆钛复合氧化物负载Pd催化剂。

发明内容

本发明的目的是提供一种制备方法简单且对H₂-SCR脱硝具有高活性的锆钛复合氧化物负载Pd催化剂及其制备方法。通过锆钛复合氧化物中锆与钛的相互作用以及Pd与复合氧化物之间的协同效应，使催化剂的H₂-SCR脱硝性能明显改善，从而获得一种在宽温度窗口内高效脱除NO_x的催化剂。

本发明的目的是通过以下技术方案实现的：

原料组成表示为Pd/Zr_xTi_yO₂，其中Pd的质量百分含量为0.2～1％，Zr的摩尔百分含量0.10≤x≤0.67，Ti的摩尔百分含量0.33≤y≤0.90。

本发明提供了一种锆钛复合氧化物负载Pd催化剂的制备方法，其特征在于：该方法依次包括以下步骤：

(1)配制0.5～1mol/L硝酸锆溶液，0.5～1mol/L硫酸钛溶液和0.01～0.02mol/L的硝酸钯(或氯化钯)溶液；

(2)取步骤(1)所得的硝酸锆和硫酸钛溶液，30～50℃水浴搅拌混合40～120分钟，得到混合溶液；

(3)将步骤(2)所得混合溶液在不断搅拌下加入氨水至pH值为10～11，将所得混合液转移至水热反应釜中，在120℃条件水热反应12～24小时，然后降至室温；

(4)取步骤(3)所得反应液抽滤，洗涤，在120℃条件下烘干12～24小时，然后于马弗炉中在400～600℃条件下焙烧4～8小时，制得锆钛复合氧化物；