[发明专利]无机填料粉体、固态电解质及其制备方法和电池

说明书

本申请公开了一种无机填料粉体固态电解质及其制备方法和电池，该无机填料粉体的化学式为Li_6.4+2yLa_3‑xK_xZr_1.4Ta_0.6O₁₂，其中，0x≤0.2，0≤y≤0.2，所述无机填料粉体的晶体结构为立方相。本申请通过掺杂特定的元素并控制Li含量，能够显著地改善固态电解质膜的综合性能。

技术领域

本申请涉及电池技术领域，尤其是涉及一种无机填料粉体、固态电解质及其制备方法和电池。

背景技术

固态电池结构组成简单，安全性好，并且固态电解质具有较宽的电化学窗口，可以匹配电压平台更高的正极材料，保证其高储锂能力，固态锂离子电池以金属锂作为负极材料，其具有高能量密度，因此成为动力锂离子电池重点研究对象。但氧化物固态电解质对电极的界面兼容性差、其本质易碎造成加工困难；此外聚合物固态电解质的离子电导率低和机械性能差，限制了其发展，而有机-无机复合固态电解质能够结合两者的优势，发挥协同作用，能够很好地解决上述问题。

现有技术采用传统的无机填料制备固态电解质，但是固态电解质存在结构不致密的问题，进而影响固态电解质的机械性能。

发明内容

本申请旨在至少解决现有技术中存在的技术问题之一。为此，本申请提出一种无机填料粉体及其制备方法、固态电解质及其制备方法和电池，通过限定掺入元素种类和调整锂的含量，使得形成的无机填料粉体与聚合物基体之间具有较强的粘结力，形成的固态电解质结构紧密，提升了固态电解质的机械性能。

本申请的第一方面，提出了一种无机填料粉体，其化学式为Li_6.4+2yLa_3-xK_xZr_1.4Ta_0.6O₁₂，其中，0x≤0.2，0≤y≤0.2，所述无机填料粉体的晶体结构为立方相。

根据本申请实施例的无机填料粉体，至少具有如下有益效果：

本申请提供的无机填料粉体通过掺杂Zr位点可以稳定立方相结构，Ta元素由于稳定性好，Ta⁵⁺替换部分Zr⁴⁺，由于异价的阳离子进入LLZO(锂镧锆氧)晶体结构中，Ta⁵⁺与Li⁺之间的排斥力要比Li⁺自身之间的斥力更强，这种斥力能够激活锂离子，会引起活化Li⁺浓度的升高，可在较低温度下形成立方相结构，无机填料粉体中掺杂的La位点可以拓宽锂离子迁移瓶颈，由于半径差异会拓宽锂离子的迁移通道，从而增加离子电导率，钾离子为1价，镧离子为3价，由于异价掺杂使得锂镧锆氧体内产生许多空位，进而利于锂离子传导，并且本申请通过调控锂源含量控制形成了结构式为Li_6.4～6.8La_3-xK_xZr_1.4Ta_0.6O₁₂的无机填料粉体，形成的无机填料粉体具有更高浓度和活性的空位，该空位能够通过类似于路易斯碱的行为与聚合物基体中的电子复合，当无机填料粉体与聚合物基体混合制备固态电解质时，无机填料粉体与聚合物基体之间能够产生较强的粘接力，使得形成的固态电解质结构紧密，从而提升了固态电解质的机械性能。

本申请的第二方面，提出了上述的无机填料粉体的制备方法，包括以下步骤：

按化学计量比，取锂源、镧源和锆源溶解于第一溶剂中得到第一混合溶液，然后将所述第一混合溶液滴加至第一表面活性剂溶液中形成第一乳液，所述第一混合溶液中锂离子浓度为6.4～6.8mol/L；

按化学计量比，取可溶性钾盐和可溶性钽盐溶解于第二溶剂中得到第二混合溶液，然后将所述第二混合溶液滴加至第二表面活性剂溶液中形成第二乳液；