[发明专利]一种负载型铂基三效催化剂再生方法

说明书

一种负载型铂基三效催化剂再生方法，涉及贵金属催化技术领域，本发明涉及到的催化剂再生主要包括以下步骤：取一定量的商业催化剂Pt/CeO₂，放置在在马弗炉中800℃，5h老化，得到已经烧结的催化剂，然后使用原子层沉积仪器(ALD)进行涂覆不同氧化物层，使已经烧结失活的催化剂得到再生。本发明所述方法可使已经烧结失活的催化剂再生，使其恢复一定催化活性。

技术领域

本发明利用原子层沉积(ALD)技术对老化后的Pt/CeO₂催化剂进行改选，使催化剂得到再生，恢复催化活性，涉及一种催化剂再生的制备方法，属于金属负载型催化剂技术领域。

背景技术

近年来我国经济飞速发展，人民生活水平得到巨大改善，同时我国汽车行业也发展迅速，机动车数量日益增多，人均汽车保有量得到提高，但是在生活水平提高的同时，汽车尾气导致环境恶化的问题也愈发严重，随着人民环保意识的提高，国家和政府也制定了尾气排放的相关规定，自2020年7月1日起，所有销售和注册登记的轻型汽车应符合国6b标准。目前净化汽车尾气最有效的催化剂，即贵金属(Pt、Rh、Pd)负载型催化剂，是车用三效催化剂的活性成分，但是在使用过程中，由于尾气的高温环境，会导致贵金属成分烧结失活，烧结失活后其催化活性大幅度降低，大大降低了净化效率，鉴于贵金属价格昂贵且难以用其他组分替代，如何延长催化剂的使用寿命或有效地对失活催化剂进行再生是目前贵金属负载型催化剂面临的最大问题之一。故对催化剂进行再生处理意义重大。

目前，针对三效催化剂再生的研究，Adibi(J.Phys.Chem.C 2016,120,14918-14925)等人研究了Pt纳米颗粒在Al₂O₃载体不同位置上的烧结和再分散，研究发现在载体锥形区域上Pt的再生效果更好，主要原因是锥形区域上有更多的缺陷位点，缺陷的存在来锚定再分散后的Pt颗粒。Jingwei Li(RSC Adv.2016,6,25894–25899)等人在Fe₂O₃表面沉积Pt颗粒，通过在600℃下交替暴露在氧化还原气体中，使Pt颗粒产生再分散，催化剂得到再生，在氧化气氛下，形成了Pt-O-Fe键对Pt的再分散起到了促进作用，在还原气氛下，缺陷位点的产生对再分散产生的作用。Y.Nagai(J.Catal.2006,242,103-109)等人报道，在空气或交替氧化还原气氛下，如600～800℃的高温下，氧化铈或含有氧化铈的载体上的Pt的粒径可以降低。他们提出，氧吸附在大Pt颗粒表面，有利于流动Pt氧化物的形成、迁移和被捕获在支撑表面，通过相对强的PtO-载体相互作用。目前文献报道的催化剂再生的研究主要是贵金属的再分散再生，而本发明则是通过使用ALD手段对催化剂进行修饰从而再生恢复活性。

发明内容

本发明的目的在于提供一种操作简便，效果突出的催化剂再生方法。

本发明以商用催化剂Pt/CeO₂为研究对象。

本发明使用马弗炉对催化剂老化，模拟真实汽车尾气高温环境。

本发明采用ALD技术对催化剂进行界面修饰，且沉积不同的氧化物层对催化剂进行再生处理。

为实现上述发明目的，本发明采用的技术方案如下：

(1)催化剂Pt/CeO₂老化实用或老化处理；实验是将商用催化剂Pt/CeO₂进行老化处理；

(2)对(1)中老化后的Pt/CeO₂催化剂进行ALD修饰，得到再生的催化剂。

上述步骤(1)中的老化条件为：从室温升至800℃，保温5h，升温速率为5℃/min。

上述步骤(2)中的Pt/CeO₂均为粉末状态。