[发明专利]一种耐高温抗氧化导热石墨烯基陶瓷复合材料的制备方法

说明书

本发明涉及一种耐高温抗氧化导热石墨烯基陶瓷复合材料的制备方法，属于石墨烯基陶瓷复合材料制备技术领域。采用氟硅酸溶液和硅胶配制氟硅酸的过饱和溶液，采用硼酸粉、石墨烯和水配制混合溶液，将混合溶液滴加到氟硅酸的过饱和溶液后在50℃～70℃下搅拌反应4h～8h，生成耐高温抗氧化导热石墨烯基陶瓷复合材料。本发明将液相沉积技术应用于石墨烯基陶瓷复合材料的制备，具有工艺操作简单、反应条件温和、原料成本低、重复性较好等优点，而且通过对工艺参数的调控，可以使适量SiO₂纳米球形颗粒在石墨烯表面的连续、均匀沉积，不仅有效解决了石墨烯易团聚问题，而且可提高石墨烯在高温有氧环境下的导热性能。

技术领域

本发明涉及一种耐高温抗氧化导热石墨烯基陶瓷复合材料的制备方法，属于石墨烯基陶瓷复合材料制备技术领域。

背景技术

石墨烯，是一种新型的导热、散热材料，面内热导率高达5300W/(m·K)，同时具有低密度、低热膨胀系数、良好机械性能等优异特性，是一种质量轻、导热率高、性能优异的导热新材料。但由于其厚度太薄，难以单独作为导热材料使用。为解决这个问题，将石墨烯与其他材料进行复合作为导热散热材料是行之有效的方法之一。

在利用石墨烯与聚合物、金属的结合上，国内外已经做了一些研究，合成了石墨烯/聚合物复合材料、石墨烯/铜箔复合材料以及石墨烯-铝基复合材料等，这些复合材料在低温条件下展现了较高的导热性能。然而，对于导热材料，高温、有氧条件是材料发挥导热功能的工作环境基础，而石墨烯在高温有氧环境中易于氧化，导致石墨烯的晶格结构产生缺陷，严重影响声子的传导，从而影响石墨烯的导热性能，大大限制了石墨烯作为导热材料在高温有氧环境中的潜在应用。

在诸多陶瓷材料中，硅基陶瓷材料通常作为碳材料表面的防护涂层。一方面，SiO₂陶瓷氧化物的热膨胀系数一般比较小，与基体碳十分接近，能够促进基体与涂层的结合；另一方面，在高温有氧环境下，SiO₂呈现玻璃态，可以闭合涂层产生的热膨胀裂纹，为石墨烯提供了良好的抗氧化保护。目前，石墨烯基陶瓷复合材料制备方法包括水热法、高温处理法以及化学处理法等，这些方法将石墨烯与陶瓷氧化物复合以后，可制备出耐高温抗氧化导热的石墨烯基SiO₂陶瓷复合材料。但这些方法，一方面工艺复杂，另一方面不能有效地解决石墨烯易团聚的问题，使石墨烯的性能优势难以充分发挥出来。

发明内容

针对目前石墨烯基陶瓷复合材料制备工艺复杂以及制备过程中存在的石墨烯团聚问题，本发明提供一种耐高温抗氧化导热石墨烯基陶瓷复合材料的制备方法，该方法采用液相沉积工艺，并通过调控工艺参数，能够在石墨烯表面均匀沉积一层致密、连续的SiO₂陶瓷氧化物颗粒，解决了石墨烯团聚的问题，使制备的石墨烯基陶瓷复合材料具有良好的耐高温抗氧化性以及较好的导热性，而且该方法操作简单、反应可控、重复性好。

本发明的目的是通过以下技术方案实现的。

一种耐高温抗氧化导热石墨烯基陶瓷复合材料的制备方法，所述方法步骤如下：

(1)采用氟硅酸溶液和硅胶配制氟硅酸的过饱和溶液；

采用硼酸粉、石墨烯和水配制混合溶液；

(2)在超声条件下，将混合溶液滴加到氟硅酸的过饱和溶液中，混合均匀，得到前驱体溶液；

其中，氟硅酸与硼酸的质量比为(7～13)g：1mg，氟硅酸与石墨烯的质量比为(1.8～5)g：1mg；

(3)将前驱体溶液转移至温度为50℃～70℃的水浴锅中，搅拌反应4h～8h后，收集反应体系中的固体产物并干燥，得到耐高温抗氧化导热石墨烯基陶瓷复合材料。

进一步地，步骤(1)所述氟硅酸的过饱和溶液中，氟硅酸的浓度优选3mol/L～3.2mol/L。