[发明专利]一种同时去除甲醛和合成金属配合物的方法及其应用有效

专利信息
申请号: 202110108482.2 申请日: 2021-01-27
公开(公告)号: CN112920187B 公开(公告)日: 2022-04-29
发明(设计)人: 兰东辉;陈琨;易兵;朱恒俊;蒲利;沈静;谭年元;区泽堂 申请(专利权)人: 湖南工程学院
主分类号: C07D487/18 分类号: C07D487/18;B01J31/22;C07D317/36
代理公司: 长沙大珂知识产权代理事务所(普通合伙) 43236 代理人: 伍志祥
地址: 411101 湖南省湘潭市福星东*** 国省代码: 湖南;43
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摘要:
搜索关键词: 一种 同时 去除 甲醛 合成 金属 配合 方法 及其 应用
【说明书】:

发明公开了一种同时去除甲醛和合成金属配合物的方法及其应用,将铵盐和可溶性金属盐加入到含甲醛的溶液中;或将含甲醛的气体通入到铵盐和可溶性金属盐的混合溶液中;经搅拌反应、结晶、纯化后即得金属配合物。本发明先采用铵盐将甲醛资源化为六次甲基四胺,再利用金属盐与六次甲基四胺的配位作用促进甲醛转化的同时形成稳定的金属配合物,用于高效催化CO2环加成反应。

技术领域

本发明属于环境保护领域,具体涉及一种同时去除甲醛和合成金属配合物的方法及其在CO2环加成反应中的应用。

背景技术

甲醛的处理方法主要包括氧化法、生物处理法、吹脱法、缩合法、石灰法等。其中将甲醛捕获并通过缩合资源化为树脂[CN201710494960.1]、甲缩醛[CN200910032554.9]或者脲醛树脂胶粘剂[CN201210037079.6]等技术受到人们的广泛关注。但目前未见有资料报道将甲醛资源化为催化剂,用于催化有机反应。

2020年5月,科学家监测到大气中CO2浓度超过417ppm,创历史新高。以工业废气中的CO2与环氧化物环加成反应合成具有高附加值的环状碳酸酯变废为宝,从替代原有碳酸酯合成工艺角度而言,对缓解温室效应具有重要意义。此外,该工艺具有原子利用率高、副产物少等优点,符合绿色化学的原则。目前工业上主要采用季铵盐和金属盐等催化制备环状碳酸酯,反应条件较苛刻(须高温和高压),能耗增加导致间接排放更多的CO2

金属盐与有机配体反应形成金属配合物后,活性得到提高,但金属配合物或有机配体制备过程复杂、价格昂贵、稳定性不理想等限制了该类催化剂在环状碳酸酯工艺中的应用。

发明内容

为了解决现有技术中存在的问题,本发明的目的在于提供了一种同时去除甲醛和合成金属配合物的方法及其应用,先采用铵盐将甲醛资源化为六次甲基四胺,再利用金属盐与六次甲基四胺的配位作用促进甲醛转化的同时形成稳定的金属配合物,用于高效催化CO2环加成反应。

为了实现上述目的,本发明采用如下技术方案:

一种同时去除甲醛和合成金属配合物的方法,将铵盐和可溶性金属盐加入到含甲醛的溶液中;或将含甲醛的气体通入到铵盐和可溶性金属盐的混合溶液中;经搅拌反应、结晶、纯化后即得金属配合物。

优选的,所述铵盐选自硝酸铵、氯化铵、溴化铵、碘化铵、氟化铵、磷酸铵、磷酸氢铵、磷酸二氢铵和乙酸铵中的一种或者几种。

优选的,所述可溶性金属盐为Zn、Fe、Ca或Mg的硝酸盐、氯盐、溴盐、碘盐、氟盐、磷酸盐、磷酸氢盐和磷酸二氢盐中的一种或者几种。

优选的,所述铵盐和可溶性金属盐的摩尔比为4~20:1。

优选的,所述含甲醛的溶液中,甲醛的浓度为0.1~10g/L,铵盐与甲醛的摩尔比为1~10:1。

优选的,所述含甲醛的气体中,甲醛的浓度为5~100mg/L,铵盐与甲醛的摩尔比为1~10:1。

优选的,所述搅拌反应的时间为10min~6h。

本发明还提供了上述金属配合物的应用,将其用于催化环氧化物和CO2环加成反应合成环状碳酸酯。

优选的,所述环氧化物为环氧乙烷、环氧氯丙烷、环氧丙烷、环氧丁烷、环氧环己烯、氧化环戊烯和氧化苯乙烯中的一种或多种。

优选的,所述金属配合物与环氧化物的摩尔比为(0.005~0.05):1。

以溴化锌六次甲基四胺金属配合物(ZnBr2·2Hatm)合成为例,式(1)为本发明的甲醛去除和金属配合物合成的反应过程:

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