[发明专利]三维铂/Mxene-还原氧化石墨烯催化剂的制备方法、产物及应用

说明书

本发明公开一种三维铂/Mxene‑还原氧化石墨烯催化剂的制备方法，涉及催化剂技术领域，本发明包括以下步骤：(1)Mxene的制备；(2)将氧化石墨烯和步骤(1)制得的Mxene分别加入乙二醇中，超声作用后，往悬浮液中加入K₂PtCl₄，搅拌后，将混合物倒入高压反应釜中，在120℃下反应后，得到三维铂/Mxene‑还原氧化石墨烯催化剂。本发明还提供上述制备方法制得的产物及其应用。本发明的有益效果在于：本发明制备方法简单，温和无害，且经济便捷。Pt/Mxene‑rGO具有优异的电催化性能。同时具有良好的耐CO性和对甲醇氧化反应的耐受性。

技术领域

本发明涉及醇氧化催化剂技术领域，具体涉及一种三维铂/Mxene-还原氧化石墨烯催化剂的制备方法、产物及应用。

背景技术

燃料电池以其转换效率高、燃料多样化、使用方便等优点受到越来越多的关注。事实上，在直接醇类燃料电池(DAFC)中使用的醇电解质如甲醇、乙二醇(EG)或甘油(GC)，都要比纯氢更容易储存和携带。到目前为止，铂基材料由于其独特的特性，仍然是加速醇氧化反应的有效催化剂。然而Pt的昂贵和低利用率仍然制约着DAFC的实际应用。

目前，人们已经提出了许多方法来促进Pt纳米粒子在不同载体材料上的分散，如石墨烯、碳纳米管、生物炭等。其中，具有多孔结构的3D石墨烯基材料由于能有效抑制C-C键的π-π堆积，从而为Pt提供了更多的生长平台，成为理想的候选材料。然而，由于石墨化程度高，原始石墨烯在催化反应中可能是惰性的。因此，导电材料的加入是提高Pt/石墨烯电催化活性的有效途径。

Mxene是Yury gogotsi团队于2011年发明的一种新型二维过渡金属碳化物，由于其高导电性和亲水性，已广泛应用于超级电容器、锂电池和燃料电池。Ti₃C₂T_x(T_x是含氧官能团和F^-)是Mxene的一种，在这方面得到了广泛的研究。如公开号为CN111744519A的专利申请公开一种三维MXene基载体的析氢催化剂的制备方法，利用三维MXene基材料作为碱性条件下电解水析氢反应催化剂载体，并负载催化活性颗粒，从而制备三维结构催化剂。但是现有技术中没有研究稳定在石墨烯和Mxene上的铂对醇类氧化反应的电催化性能。

发明内容

本发明所要解决的技术问题在于提供一种提高催化剂电催化性能的三维铂/Mxene-还原氧化石墨烯催化剂的制备方法、制得的产物及在醇类氧化反应中的应用。

本发明通过以下技术手段实现解决上述技术问题的：

一种三维铂/Mxene-还原氧化石墨烯催化剂的制备方法，包括以下步骤：

(1)Mxene的制备：将钛碳化铝置于HCl中，再加入LiF，搅拌反应后，用水洗涤沉淀物至上清液pH为6，然后将沉淀物分散在乙醇中，并进行超声，冷冻干燥获得少层Ti₃C₂T_x纳米片，即为Mxene；

(2)将氧化石墨烯和步骤(1)制得的Mxene分别加入乙二醇中，超声作用后，往悬浮液中加入K₂PtCl₄，搅拌后，将混合物倒入高压反应釜中，在120℃下反应后，得到三维铂/Mxene-还原氧化石墨烯催化剂。

有益效果：本发明采用简便的溶剂热法合成三维Pt/Mxene-rGO催化剂，仅以乙二醇为溶剂进行还原，无需多余的还原剂和气体，采用一步法即可形成完整的三维气溶胶状态，还原充分且便捷，制备方法简单，温和无害，且经济便捷。

本发明中的Mxene与氧化石墨烯复合可以提高铂的分散性和粒径尺寸，孔结构的形成可以为Pt纳米粒子提供更多的传质通道。从而为醇类氧化提供更多的活性催化物质，进一步提高醇类性能。