[发明专利]石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器及应用方法

说明书

本发明属于微纳系统与生物分子检测技术交叉领域，公开了一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器及应用方法。本发明由生化样品雾化子系统、生化样品输运聚焦子系统、石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元、谐振质谱检测子系统、阵列解吸修复子系统以及中央测控子系统组成。雾化子系统提供中性或电离雾化方式；输运聚焦子系统采用气动透镜结构；振子阵列单元包含至少一个阵列，每个阵列至少一个振子；检测子系统提供高频静电力激励和谐振检测；阵列解吸修复子系统用于去除振子表面吸附物。本发明既能高效检测小于1GDa的生化样品碎片，也可检测完整样品，包括病毒、蛋白组、抗体、疾病标志物等，同时本发明兼具中性生化样品质谱检测能力。

技术领域

本发明涉及石墨烯及二维材料传感检测技术，特别涉及一种基于石墨烯及二维材料纳机电(Nanoelectromechanical systems，简称NEMS)振子阵列的石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，属于微纳系统与生物分子检测技术交叉领域。

背景技术

质谱(Mass Spectrum，简称MS)分析仪器是一种对微质量异常敏感的高端分析科学仪器，传统质谱仪检测时，首先将待分析样品通过电离雾化形成离散状态，在电磁场的作用下，不同荷质比的粒子移动不同的距离或者经过不同运动轨迹实现分离，并抵达探测器，通过数据处理计算不同荷质比的粒子数，解算粒子质量。传统质谱分析方法将完整样品分解成成千上万个片段，破坏了样品结构。结构信息决定生化样品功能，是揭示病毒等致病机理、研制抗体和新药的关键信息，传统质谱分析给相关研究带来了重大信息缺失。同时，受限于加速电磁场强度限制和随质量增加而劣化的分辨率，传统质谱分析技术质量检测范围通常小于100kDa(其中，1Da＝1.66×10^-27kg)，仅少数花费巨资特殊定制的质谱仪检测范围可拓展至MDa量级。大多数完整病毒、疾病标记物、蛋白组质量分布区间为0.1MDa-1GDa，传统质谱仪器在完整分析病毒、大分子量蛋白方面存在短板。

纳机电质谱仪器(NEMS-MS)是基于谐振检测原理，通过纳机电振子频移直接测量振子表面生化样品质量的新型分析技术。研究表明，NEMS-MS能够较好的覆盖0.1MDa-1GDa，实现对完整分析病毒、大分子量蛋白的直接质谱分析，得到复杂病毒、蛋白组等的大量结构信息，对于确定其对应的功能具有关键性作用。石墨烯及二维材料只有一层或多层原子厚度，比表面积大，具有独特的机电特性，是天生的超敏感材料。目前，石墨烯及二维材料被学界公认为已知材料体系中研制高性能纳机电振子的理想选择。利用石墨烯及二维材料研制纳机电质谱仪器不仅能很好地继承NEMS-MS的固有优势，覆盖0.1MDa-1GDa空白质量范围，同时，还能大大提高质谱仪的检测灵敏度。据报道，石墨烯纳机电振子已实现的质量检测灵敏度(～2zg)业已超越传统硅基纳机电振子检测极限(～7zg)，且距离理论极限仍有巨大提升空间。

因此，基于石墨烯及二维材料纳机电振子研制纳机电质谱仪器将为传统质谱分析技术瓶颈问题的突破提供新的技术途径。由于待检测样品必须吸附在NEMS振子表面才能诱导谐振频移实现检测，考虑到石墨烯及二维材料纳机电振子传感面积小，单个振子检测必将导致效率低下、耗时长等问题，制约石墨烯及二维材料纳机电振子在质谱仪器领域应用，目前尚未见到关于石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器的文献和新闻报道。如何解决上述难题，提高检测效率，是石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器走向实际应用的必然选择。

发明内容

本发明的目的在于克服上述现有技术效率低下、耗时长等不足，提供一种高效的石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器及应用方法。

本发明的目的通过下述技术方案实现：