[发明专利]一种一体式氧还原催化电极的制备方法

权利要求书

1.一种一体式氧还原催化电极的制备方法，其特征在于，至少包括以下步骤：

步骤一，将碳基组分与催化剂前驱体按照质量比例1:1～10:1加入溶剂中，分散后得到混合液，将混合液置于反应容器内升温至50℃～200℃后反应2～24h，制备得到催化剂前驱体-碳基复合凝胶材料，将所得凝胶材料置于去离子水中浸泡进行去溶剂化及杂质脱除；

步骤二，将步骤一得到的凝胶材料在0～200℃下干燥，即得到高密度碳催化材料前驱体；

步骤三，将步骤二中得到的高密度碳催化材料前驱体置于高温管式炉或微波反应器中进行热解还原，得到高密度碳-催化剂复合致密多孔材料；

步骤四，将步骤三中所制备得到的高密度碳-催化剂复合致密多孔材料切割或打磨成所需要的形状，即得到一体式氧还原催化电极。

2.根据权利要求1所述的一体式氧还原催化电极的制备方法，其特征在于，步骤一所述的碳基组分为氧化石墨烯、氨化石墨烯、氧化碳管中的至少一种。

3.根据权利要求1所述的一体式氧还原催化电极的制备方法，其特征在于，步骤一所述的催化剂前驱体为金属化合物，包括金属有机化合物、无机金属盐、有机金属盐、金属碱式碳酸盐、金属配合物或氯金属酸中的至少一种；

其中，金属有机化合物包括金属酞菁化合物、金属卟啉化合物、金属硫脲化合物、乙酰丙酮金属化合物中的至少一种；

所述无机金属盐为金属氯化物、金属硝酸盐中的至少一种；所述有机金属盐为金属乙酸盐、乙二胺四乙酸盐中的至少一种；所述金属配合物为金属羰基配合物、金属草酸配合物、金属氨基配合物、氨基酸金属配合物中的至少一种。

所述金属有机化合物、无机金属盐、有机金属盐、金属碱式碳酸盐、金属配合物中的金属为Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Mg、Mn中的至少一种；

所述氯金属酸为H₂AuCl₆、H₂PtCl₆、H₂PdCl₆中的至少一种。

4.根据权利要求1所述的一体式氧还原催化电极的制备方法，其特征在于，步骤一的混合液中添加辅助组分，所述辅助组分为还原剂和/或pH调节剂；所述还原剂为水合肼或抗坏血酸钠，所述pH调节剂为稀盐酸、氨水、氢氧化钾或氢氧化钠稀溶液。

5.根据权利要求1所述的一体式氧还原催化电极的制备方法，其特征在于，步骤一所述溶剂为水、乙醇、甲醇、二甲基甲酰胺、乙二醇、甲基吡咯烷酮、二甲基亚砜中的至少一种。

6.根据权利要求1所述的一体式氧还原催化电极的制备方法，其特征在于，步骤一所述的分散方法为机械搅拌、磁力搅拌、超声分散、球磨分散中的至少一种。

7.根据权利要求1所述的一体式氧还原催化电极的制备方法，其特征在于，步骤二中的干燥方式为在真空鼓风干燥机中进行干燥，干燥时间为0.1～5天。

8.根据权利要求1所述的一体式氧还原催化电极的制备方法，其特征在于，步骤三中高密度碳-催化剂中的催化剂为：金属的单原子、金属纳米簇、金属纳米颗粒或前述金属中两种及以上的双原子、多原子或合金，或者为金属氧化物、氮化物、磷化物、硫化物中的至少一种，所述金属为Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Mg、Mn、Pt、Au、Pb中的至少一种。

9.根据权利要求1所述的一体式氧还原催化电极的制备方法，其特征在于，步骤三所述热解还原反应的具体步骤为将高密度碳催化材料置于管式反应炉中，在通保护性气体或保护性气体与还原性气体混合气体的情况下，在800～1200℃下加热0.1～24h，所述保护性气体为氮气、氩气、氦气中的至少一种，所述还原性气体为氨气、氢气、一氧化碳中的至少一种；

或者为将高密度碳催化材料置于微波反应器中进行微波辐照，功率为800～1600W，辐照时长为0.1～30min。

10.根据权利要求1所述的一体式氧还原催化电极的制备方法，其特征在于，步骤一中还加入有0.1～30％的其他材料，所述其他材料为碳纳米管、炭黑、石墨、活性炭或聚乙烯醇、蔗糖、葡萄糖、氮化碳(C₃N₄)、二维过渡金属碳化物(MXenes)中的至少一种。