[发明专利]一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，包括以下步骤：S1、由三聚氰胺经过煅烧处理制备石墨相氮化碳粉末；S2、将步骤S1制备的石墨相氮化碳粉末加入到过氧化氢溶液中搅拌均匀，并至于高压水热反应釜中反应；S3、待步骤S2反应后的溶液冷却后，再往其中缓慢加入浓硫酸，进行超声处理和搅拌处理；S4、将步骤S3获得的溶液进行离心，获得沉淀物；对沉淀物进行洗涤和干燥。相对于现有技术，本发明利用过氧化氢、浓硫酸对石墨相氮化碳进行改性，使其含有氮缺陷结构和含氧官能团修饰，同时还形成纳米片状结构，可以有效分离石墨相氮化碳中的光生电子和空穴，从而其降低复合率，进而提高光催化活性和稳定性。

技术领域

本发明涉及光催化材料技术领域，尤其是涉及一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳及其制备方法和应用。

背景技术

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一种有机聚合物半导体，其结构中的C、N原子以sp²杂化形成高度离域的π共轭体系；研究发现，石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的半导体能带结构中，其最高已占据轨道(HOMO)与最低未占据轨道(LUMO)之间存在E_g约2.7eV的禁带宽度，可以吸收太阳光谱中波长小于475nm的蓝紫光，并且石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的HOMO和LUMO带边位置分别在+1.6eV和-1.0V(vs)NHE(标准氢电极)，在热力学上可以分解水产生H和O。因此，石墨相氮化碳(g-C₃N₄)理论上可以作为一种具有可见光响应的光催化材料。

但是，在实际应用过程中发现，现有技术中制备的纯的石墨相氮化碳仍然具备很多缺陷，这些缺陷具体包括：(1)石墨相氮化碳只能吸收450nm处的蓝光，因此对可见光的利用率低；(2)石墨相氮化碳的光生电子和空穴容易发生复合，导致有效光生电子或空穴的数量比较少；(3)石墨相氮化碳容易被自身产生的光生空穴分解，导致石墨相氮化碳的循环稳定性不好。

因此，基于上述缺陷，石墨相氮化碳的光催化活性以及稳定性较低，无法满足高效和稳定这两方面的应用要求，进而限制了其在光催化材料技术领域的广泛应用。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术的缺点与不足，提供一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法及应用，由该制备方法获得的改性石墨相氮化碳具有很高的光催化效率以及稳定性。

本发明提供了一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，包括以下步骤：

S1、由三聚氰胺经过煅烧处理制备石墨相氮化碳粉末；

S2、将步骤S1制备的石墨相氮化碳粉末加入到过氧化氢溶液中搅拌均匀，并至于高压水热反应釜中反应；

S3、待步骤S2反应后的溶液冷却后，再往其中缓慢加入浓硫酸，进行超声处理和搅拌处理；

S4、将步骤S3获得的溶液进行离心，获得沉淀物；对沉淀物进行洗涤和干燥，获得含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳。

相对于现有技术，本发明利用过氧化氢、浓硫酸及控制相关的反应条件对石墨相氮化碳进行改性；本发明制备的改性的石墨相氮化碳结构不仅含有氮缺陷结构和含氧官能团，同时还形成纳米片状结构，可以有效分离石墨相氮化碳结构中的光生电子和空穴，从而降低光生电子-空穴的复合率，进而提高光催化活性和稳定性。

进一步地，步骤S2中，高压水热反应釜中的反应条件为：反应温度为140℃-180℃，反应时间为3-5h。本发明将石墨相氮化碳与过氧化氢溶液在高压水热反应釜中充分反应，使得部分过氧化氢在受热分解为氧分子，并利用高压、密闭的环境使这些氧分子聚集形成氧气并充分地分布于石墨相氮化碳的层间结构的空隙中。