[发明专利]一种氧化石墨烯硅碳复合负极材料制备方法

权利要求书

1.一种氧化石墨烯硅碳复合负极材料制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

S1、碾磨：将粉料分别利用球磨机进行碾磨，碾磨时间为15-30h，速度为400-800r/min，并在50～100℃下干燥，其粒径过筛进行筛分；

S2、混粉：将粉料混合均匀，采用湿混机械法，即粉料在混料机中以液体为介质进行混合；液态介质为乙醇；

S3、酸洗：将混粉料与酸性溶液混合，得到酸洗物，混粉料与酸性溶液的质量比为1：(3-5)，酸性溶液溶质质量分数为95％～98％；混合时间为20min～30min，氧化反应的温度为室温；所述酸性溶液为盐酸溶液或硫酸溶液中的一种或两种；

S4、插层：在上述酸洗物中加入氧化剂，进行氧化插层反应，形成氧化插层物；其中氧化剂为硝酸溶液，酸洗物与硝酸溶液的质量比为1:3～1:8，硝酸溶液中硝酸的质量分数为50％～70％；时间为70min～100min，插层反应的温度小于70℃；

S5、水洗：上述氧化插层物进行水洗至pH值为6～7；

S6、膨胀：将上述水洗物在惰性气体下采用石墨膨化炉进行制备；首先进料，通过进料口投入到炉膛中，进料口的温度为室温；其次膨胀，炉膛的膨胀温度为700-1000℃；最后出料，出料口温度为50℃，然后在出料口处收集得到膨胀石墨材料；温度控制在±5℃；惰性气体为氮气和氩气的混合气体，所述氮气和氩气的体积比为95:5～90:10；

S7、一次石墨化提纯：将经膨胀后物料在艾奇逊炉中，以2500～2800℃温度进行石墨化处理192-240h，进行一次石墨化提纯；

S8、包覆：将符合要求的上述一次提纯料和包覆料中温沥青置于浸渍罐中，在250-650℃的温度和压力7-12KPa下进行浸渍8-15h，获得混合材料；

S9、挤出：将混合材料经过螺杆挤出机中进行挤出所需颗粒；

S10、炭化：将挤出料置于密闭的炉中进行炭化，炭化时可通氮气或氩气；其升温过程为：在120-370℃时，升温速率为2.5℃/h、100h；在370-570℃时，升温速率为3.5℃/h、57h；在570-870℃时，升温速率为4℃/h、75h；在870-1200℃时，升温速率为3℃/h、110h，停止焙烧后保持24h后自然降温至室温出炉；

S11、二次石墨化提纯：将炭化后的混合材料置于石墨化炉中进行石墨化提纯，时间为450-500小时，石墨化的最高温度为2800-3200℃；

S12、脉冲：将最后提纯后的材料经过激光脉冲加工成为所需粒径。

2.根据权利要求1所述的一种氧化石墨烯硅碳复合负极材料制备方法，其特征在于：所述硅碳复合负极材料的粒度D₅₀为0.05-0.3μm，灰分≤0.10%，首次放电容量达360mAh/g以上，首次效率大于95%，压实比达1.7g/cm³，循环寿命500次容量保持在88%以上。

3.根据权利要求1所述的一种氧化石墨烯硅碳复合负极材料制备方法，其特征在于：所述粉料为氧化石墨烯粉、单晶硅粉、沥青焦粉、特种石墨粉、导电炭黑，包覆料为中温煤沥青。

4.根据权利要求1所述的一种氧化石墨烯硅碳复合负极材料制备方法，其特征在于：所述粉料氧化石墨烯粉的纯度99.9%，粒径为400目；所述粉料单晶硅粉粒径为450目；所述粉料沥青焦粉的真密度≥2.13/cm³，灰分≤0.25%、含硫量≤0.3%、挥发份≤0.5%；粒径为500目；所述粉料特种石墨粉的体积密度为1.80g/cm³，电阻率≤8μΩm，抗折强度≥30Mpa，抗压强度≥60Mpa，粒径为550目；所述粉料导电炭黑的纯度99%，粒径为600目。

5.根据权利要求1所述的一种氧化石墨烯硅碳复合负极材料制备方法，其特征在于：所述包覆料中温煤沥青的软化点为83-90℃，结焦值为≥48%,灰分≤0.20%，甲苯不溶物≤0.5%，喹啉不溶物≤0.20%，挥发份60-70%。