[发明专利]石墨烯碳纳米管复合气凝胶电极材料的制备方法

说明书

石墨烯碳纳米管复合气凝胶电极材料的制备方法，它属于新能源材料制备领域，涉及一种碳纳米管复合材料的制备。本发明是为了解决现有方法制备的石墨烯碳纳米管气凝胶热稳定性差、电导率低的技术问题。本方法如下：一、制备离子液体；二、制备氧化石墨烯；三、制备氧化单壁碳纳米管；四、将氧化石墨烯和氧化单壁碳纳米管，分别置于咪唑基离子液体中进行超声破碎分散，将等体积的氧化石墨烯分散液和氧化单壁碳纳米管的分散液加入PTFE内胆中，用浓度为氨水将混合液pH值调至8～13，干燥，进行离子交换提纯、抽滤，冷冻，即得。本发明制备的复合电极材料具有很好的可塑性、热稳定性、电导率，具有很高的比表面积和比较出色的电化学性质。

技术领域

本发明属于新能源材料制备领域，具体涉及一种石墨烯碳纳米管复合材料的制备方法。

背景技术

石墨烯和碳纳米管气凝胶具有很好的弹性特质，特别适用于制备柔性电池的电极材料。可利用石墨烯碳纳米管气凝胶复合材料作为锂离子电池的电极材料构建一种柔性的锂离子电池。充分利用其二维孔道，高导电率，高表面功能化、轻薄易加工、有一定的机械强度、光学特性和易于负载更多的活性组分等特性在保证电池正常工作的前提下在很大程度上提高了电池的电化学稳定性能。公开号为CN109824037A的专利文献公布了一种石墨烯气凝胶电极材料的制备方法。其离子液体制备过程粗略，产物驳杂不纯，难以说明制备出的离子液体中哪个组分在成胶过程中起到了应有的作用。且石墨烯分散不到位，难以形成结构体统一，空隙均匀的气凝胶。未见有石墨烯电极的相关电化学性质表征图，难以说明电极的突出优点及超越其他制备方法的优势所在。

目前石墨烯碳纳米管气凝胶的制备方法多为自组装和转移法，水热法较少。前两种方法的操作难度，不可控性都会导致电极材料的热稳定性差、电导率低，且生产成本较高，产出率低，且达不到绿色化学的基本要求。

发明内容

本发明的目的是为了解决现有方法制备的石墨烯碳纳米管气凝胶热稳定性差、电导率低的技术问题，提供了一种石墨烯碳纳米管复合气凝胶电极材料的制备方法。

石墨烯碳纳米管复合气凝胶电极材料的制备方法如下：

一、将1-溴代正烷烃或溴代烷烃与N-甲基咪唑混合，在60℃油浴下磁力搅拌24h，倾去上层清液，之后向生成的粘稠产物中加入乙酸乙酯洗涤，充分搅拌后倾去上清液，并向洗涤后的粗产品中加入乙腈，加热使中间体溶解，重复上述洗涤步骤，直到得到澄清透明的粘稠产物，将其置于60℃的真空干燥箱中干燥24h，得到咪唑基离子液体；

其中N-甲基咪唑、1-溴代正烷烃、乙腈与乙酸乙酯的质量比为1-5∶5-10∶任意∶任意；

二、将5～10g KMnO₄逐渐加入到在冰浴中冷却的50～100 mL浓H₂SO₄和1～10g石墨薄片的混合物中，然后在50℃下磁力搅拌0.5～1h，缓慢加入50～100 mL蒸馏水，将混合物在95℃下再搅拌10～30分钟；

三、向步骤二产物中依次加入200 mL～300 mL蒸馏水和10～30 mL质量分数为30％的 H₂O₂后，将反应混合物以5000 rpm的速度离心，离心的沉积物分散在300～500 mL质量分数为10％的 HCl中，然后将分散液离心；

四、重复步骤三3次，至上清液的pH值为5～7，然后氧化石墨烯从离心机中收集并在60℃下真空干燥，即得氧化石墨烯；