[发明专利]一种有机胺和CO2

权利要求书

1.一种有机胺和CO₂制甲酰胺反应的方法，其特征在于：在氢气存在下，采用固体多相催化剂催化反应，

所采用的固体多相催化剂由金属组分和有机配体聚合物组成，其中所述金属组分是金属Ru、Ni、Mo、Cu或Fe中的一种或几种，所述有机配体聚合物是含有乙烯基官能团化的膦配体单体经溶剂热聚合生成的聚合物，所述金属组分与所述有机配体聚合物骨架中的P原子形成配位键，存在于有机配体聚合物载体上；

所述含有乙烯基官能团化的膦配体，是选自以下各项中的一种或几种：

。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述有机胺选自下述中的一种或二种以上：、、、、、、、、，其中R₁和R₂各自独立地分别选自C_1-18烷基，m为1到6的整数，并且n为1到12的整数。

3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述有机胺原料与所述CO₂原料的摩尔比为1:1-1:300，所述CO₂原料与所述H₂原料的摩尔比为1:1-1:100。

4.根据权利要求1-3任一所述的方法，其特征在于，有机胺原料采用高压泵输送进入反应器，液时空速为0.01-5 h^-1；CO₂和H₂混合气原料以气体形式直径进料，气体空速为500-20000 h^-1。

5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述有机胺和CO₂制甲酰胺反应的反应温度为60-300℃，反应压力为6-20MPa。

6.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述反应器是有机胺和CO₂制甲酰胺反应以连续方式于滴流床或间歇方式于釜式反应器进行；

当所述反应器是滴流床时，所述有机胺和CO₂制甲酰胺反应在所述固体多相催化剂上连续地进行，生成的液体产物持续流出所述反应器并通过产品收集罐在-20-25℃的温度进行收集；

当所述反应器是釜式反应器时，所述有机胺和CO₂制甲酰胺反应间歇地进行，生成的液体产物经过过滤与所述固体多相催化剂分离获得，并且所得到的液体产物通过精馏或闪蒸进一步处理而获得高纯度的甲酰胺类产品。

7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述金属组分在所述固体多相催化剂总重量中占0.01-40.0%。

8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，溶剂热聚合过程：

a) 在273~473 K，惰性气体气氛下，在有机溶剂中，加入单齿有机膦配体、添加或不添加交联剂、再加入自由基引发剂，混合后，将混合物搅拌0.1~100小时；

b) 将步骤a)制得的混合溶液转移至合成高压釜中，333K~473K，惰性气体气氛下，采用溶剂热聚合法，静置1~100小时进行聚合反应，得到一种含膦多孔有机聚合物；

c) 将步骤b）得到的聚合物，在室温条件下真空抽除溶剂，即得到具有多级孔结构的含有裸露P的有机聚合物，即所述多相催化剂的载体；

步骤a)中所述的有机溶剂为苯、甲苯、四氢呋喃、甲醇、乙醇、二氯甲烷或三氯甲烷中一种或两种以上；所述的交联剂为苯乙烯、乙烯、丙烯、二乙烯基苯、二甲氧基甲烷、二碘甲烷、多聚甲醛或1,3,5-三乙炔基苯中的一种或两种以上；所述的自由基引发剂为过氧化环己酮、过氧化二苯甲酰、叔丁基过氧化氢、偶氮二异丁腈或偶氮二异庚腈的一种或两种以上；

步骤a)中所述的单齿有机膦配体在交联剂添加的情况下，单齿有机膦配体与交联剂的摩尔比为0.01:1~10:1，单齿有机膦配体与自由基引发剂的摩尔比为300:1~10:1，聚合成有机聚合物前，单齿有机膦配体在有机溶剂中的浓度范围为0.01-1000g/L。

9.根据权利要求1或8所述的方法，其特征在于：所述有机配体聚合物的比表面积为100-3000 m²/g，孔容为0.1-5.0 cm³/g，孔径分布在0.1-100.0 nm。