[发明专利]一种PAN基多孔碳-镁合金负载Zr基MOFs储氢材料及其制法

权利要求书

1.一种PAN基多孔碳-镁合金负载Zr基MOFs储氢材料的制备方法，包括以下按重量份数计的配方原料，其特征在于：5-8份聚乙烯醇、0.7-1.2份乳化剂、24-30份丙烯腈、1-1.5份交联剂、0.8-1.5份四甲基乙二胺、0.5-0.8份CuBr、6-10份复合引发剂、47-62份镁合金负载Zr基MOFs；所述镁合金负载Zr基MOFs制备方法包括以下步骤：

（1）向体积比为2-3:1的蒸馏水和乙醇混合溶剂中依次加入ZrCl₄ 和有机配体均苯三甲酸，将溶液转移进反应釜中，加热至160-180 ℃反应18-24h，将溶液蒸发浓缩、冷却结晶、洗涤、干燥，制备得到Zr基MOFs；

（2）向丙酮溶剂中依次加入单质Mg粉、单质Ni粉和Zr基MOFs，将溶液置于超声分散仪中进行超声处理2-3 h，然后将溶液置于鼓风干燥箱中加热，完全干燥丙酮溶剂，将固体产物置于气氛电阻炉中，通入H₂ ，保持气氛电阻炉内压力为2.5-3 MPa，电阻炉升温速率为5-10℃/min，在600-620℃下煅烧2-3 h，并在600-620 ℃下退火1-2 h，将煅烧产物置于球磨机中，进行球磨直至所有物料通过300-400目网筛，制备得到镁合金负载Zr基MOFs材料；

所述PAN基多孔碳-镁合金负载Zr基MOFs储氢材料的制备方法包括以下步骤：

（1）向反应瓶A中加入适量的蒸馏水，再依次加入5-8份聚乙烯醇和0.7-1.2份乳化剂十二烷基磺酸钠，将反应瓶A加热至85-90 ℃，匀速搅拌2-4 h直至溶液澄清；

（2）向反应瓶B中加入适量的丙酮和正庚醇作为混合溶剂，两者体积比为1:1-1.5，再依次加入24-30份丙烯腈、再依次加入1-1.5份交联剂 N,N -亚甲基双丙烯酰胺、0.8-1.5份四甲基乙二胺、0.5-0.8份CuBr、6-10份复合引发剂，再加入47-62份镁合金负载Zr基MOFs；

（3）将反应瓶A缓慢滴加进入反应瓶B，再将反应瓶B加热至105-115℃，回流反应25-30h，将溶液冷却、过滤、洗涤、干燥，制备得到聚丙烯腈包覆镁合金负载Zr基MOFs；

（4）将聚丙烯腈包覆镁合金负载Zr基MOFs置于气氛电阻炉中，通入高纯N₂ ，电阻炉升温速率为5-10 ℃/min，在780-800℃煅烧3-4 h，煅烧产物即为得到PAN基多孔碳-镁合金负载Zr基MOFs储氢材料。

2.根据权利要求1所述的一种PAN基多孔碳-镁合金负载Zr基MOFs储氢材料的制备方法，其特征在于：所述复合引发剂为偶氮二异丁腈和过硫酸钾，两者质量比为4-5:1。

3.根据权利要求1所述的一种PAN基多孔碳-镁合金负载Zr基MOFs储氢材料的制备方法，其特征在于：所述ZrCl₄ 和有机配体均苯三甲酸的物质的量摩尔比为1:1.4-1.8。

4.根据权利要求1所述的一种PAN基多孔碳-镁合金负载Zr基MOFs储氢材料的制备方法，其特征在于：所述单质Mg粉、单质Ni粉和Zr基MOFs三者质量比为11.5-24:1:8-12。