[发明专利]一种基于双致孔剂合成的多级孔氮掺杂碳催化剂的普适性制备方法及其应用

说明书

本发明公开了一种基于双致孔剂合成的多级孔氮掺杂碳催化剂的普适性制备方法及其应用。将生物质壳聚糖、乙二胺四乙酸二钠钴盐和分子筛SBA‑15用水混合后烘干得到物料A；将物料A在惰性气体保护下由室温经过60min升温至300℃保持60min，再以10℃/min的升温速率升温至800℃保持120min，自然降温至室温得到物料B；将物料B加入酸性溶液浸泡12h，再用高纯水洗涤至滤液为中性，于40‑60℃干燥12h得到目标产物多级孔氮掺杂碳催化剂。本发明制得的多级孔氮掺杂碳催化剂的比表面积为661‑925m2/g，且含有大量的微孔和介孔，将其作为阴极材料应用到电芬顿体系中，能够高效降解有机污染物，且在使用的过程中不会造成二次污染，对环境友好。

技术领域

本发明属于多孔碳材料的合成技术领域，具体涉及一种基于双致孔剂合成的多级孔氮掺杂碳催化剂的普适性制备方法及其应用。

背景技术

能源危机和环境污染是全球性的两大焦点问题，阻碍社会各方面发展。随着科学技术的发展，人工合成的难降解有机物的数量越来越多。同时，工业生产过程中，生物毒性较大且极其难被微生物降解的有机污染物也会排放到河流和土壤等自然界中，这严重危害了人们和动植物的生存环境。因此，难降解有机污染物的处理问题越来越受到人们的广泛关注。

电芬顿法是利用氧还原过程在阴极原位生成过氧化氢，然后H₂O₂与Fe²⁺发生芬顿反应生成强氧化剂•OH，•OH无选择性地攻击有机污染物，使其降解成二氧化碳和水，从而达到降解污染物、净化水质的目的。与其它氧化技术相比，电芬顿技术具有成本低、反应条件温和、处理速度快、反应装置简单、降解彻底且无二次污染物等优势，是一种新型、高效且对环境友好的高级电化学氧化技术。为了使催化材料暴露更多的活性位点，从而提高其催化性能，常需加入模板剂。常用的模板剂包括硬模板致孔剂和软模板致孔剂。分子筛SBA-15作为传统的硬模板致孔剂，能够在碳材料表面构建高度有序、均一且分散性好的孔结构，但该致孔剂的制备成本较高。为了弥补上述缺陷，科研工作者们也尝试用软模板法制备多孔碳材料。在众多软模板剂中，乙二胺四乙酸二钠钴盐以其造孔的尺寸可调控，缺陷位点多且价格低廉的特点，得到了广泛应用，但其合成的碳材料有序性较差，分布不均一。基于此，本发明将乙二胺四乙酸二钠钴盐（EDTA-2Na-Co）和分子筛SBA-15两种致孔剂相结合，以期能够制备出孔结构高度有序、孔尺寸可调且成本低廉的用于电芬顿体系的阴极材料。

发明内容

本发明解决的技术问题是提供了一种孔结构高度有序、孔尺寸可调、成本低廉且环境友好的基于双致孔剂合成的多级孔氮掺杂碳催化剂的普适性制备方法及其应用。

本发明为解决上述技术问题采用如下技术方案，一种基于双致孔剂合成的多级孔氮掺杂碳催化剂的普适性制备方法，其特征在于具体过程为：

步骤S1：将生物质壳聚糖、乙二胺四乙酸二钠钴盐（EDTA-2Na-Co）和分子筛SBA-15用水混合，并用磁力搅拌器搅拌2h，充分混合均匀后烘干得到物料A；

步骤S2：将步骤S1得到的物料A转移至镍舟中并放置于管式炉中，在惰性气体保护下由室温经过60min升温至300℃保持60min，再以10℃/min的升温速率升温至800℃保持120min，然后自然降温至室温得到物料B；

步骤S3：将步骤S2得到的物料B转移至容器中并加入酸性溶液浸泡12h，再用高纯水洗涤至滤液为中性，然后于40-60℃干燥12h得到目标产物多级孔氮掺杂碳催化剂，该多级孔氮掺杂碳催化剂的比表面积为661-925m²/g，且含有大量的微孔和介孔。

进一步优选，所述生物质壳聚糖、乙二胺四乙酸二钠钴盐和分子筛SBA-15的投料质量比为1:0.5-3.5:0.5-3.5。

进一步优选，所述生物质壳聚糖、乙二胺四乙酸二钠钴盐和分子筛SBA-15的投料质量比为1:2.5:2.5。