[发明专利]一种单原子双活性中心Co基氨合成催化剂及其制备方法有效

专利信息
申请号: 201910600946.4 申请日: 2019-07-04
公开(公告)号: CN110252378B 公开(公告)日: 2021-01-29
发明(设计)人: 江莉龙;王秀云;彭渲北 申请(专利权)人: 福州大学
主分类号: B01J27/24 分类号: B01J27/24;C01C1/04
代理公司: 福州元创专利商标代理有限公司 35100 代理人: 修斯文;蔡学俊
地址: 350108 福建省福州市闽*** 国省代码: 福建;35
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摘要:
搜索关键词: 一种 原子 活性中心 co 合成 催化剂 及其 制备 方法
【权利要求书】:

1.一种单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在低温、低压条件下催化氨合成方面的应用,其特征在于:该催化剂主要是以N掺杂的C球为载体,及该载体上以单原子形式分散的活性金属Co共同构成;其制备方法包括以下步骤:

(1)SiO2纳米球的制备;将25-28 wt%氨水溶液、乙醇和四乙氧基硅烷混合搅拌,然后加入间苯二酚和甲醛,再添加三聚氰胺和甲醛搅拌,然后将所得混合物溶液于100 ℃水热反应24 h,并离心洗涤,烘干,得到SiO2空心纳米球;

(2)SiO2包裹的N掺杂的C球的合成;将得到的SiO2空心纳米球经高温碳化后,冷却至室温,得到SiO2@N-C;

(3)N掺杂的C球载体的制备;对SiO2@N-C中的SiO2进行蚀刻,然后用去离子水洗涤,抽滤,干燥,得到N-C球载体;

(4)钴负载到N掺杂的C球载体上;将Co的前驱体溶解在DMF溶液中,再添加到N-C球载体中,超声后真空过滤和干燥,再在Ar气氛下高温焙烧,得到所述氨合成催化剂。

2. 根据权利要求1所述的单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在催化氨合成方面的应用,其特征在于:所述催化剂中Co的原子半径为0.15 nm,其具有双重活性位,包括Co1-N3.5稳态单原子活性位及Co1-Nx动态单原子活性位,其中0<x<2.5。

3. 根据权利要求1所述的单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在催化氨合成方面的应用,其特征在于:所述催化剂的比表面积为356-453 m2/g。

4. 根据权利要求1所述的单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在催化氨合成方面的应用,其特征在于:步骤(2)中所述高温碳化的温度为500-900℃,时间为1-4 h。

5. 根据权利要求1所述的单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在催化氨合成方面的应用,其特征在于:步骤(3)中采用HF或NaOH进行刻蚀,刻蚀时间为24-48 h。

6.根据权利要求1所述的单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在催化氨合成方面的应用,其特征在于:步骤(4)中所述Co的前驱体为氯化钴、酞菁钴或硝酸钴中的一种或几种;

Co在N-C球载体上的负载量为0.1-4 wt.%。

7. 根据权利要求1所述的单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在催化氨合成方面的应用,其特征在于:步骤(4)中高温焙烧的温度为400-700℃,焙烧时间为1-5 h。

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