[发明专利]一种单原子双活性中心Co基氨合成催化剂及其制备方法有效
申请号: | 201910600946.4 | 申请日: | 2019-07-04 |
公开(公告)号: | CN110252378B | 公开(公告)日: | 2021-01-29 |
发明(设计)人: | 江莉龙;王秀云;彭渲北 | 申请(专利权)人: | 福州大学 |
主分类号: | B01J27/24 | 分类号: | B01J27/24;C01C1/04 |
代理公司: | 福州元创专利商标代理有限公司 35100 | 代理人: | 修斯文;蔡学俊 |
地址: | 350108 福建省福州市闽*** | 国省代码: | 福建;35 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 原子 活性中心 co 合成 催化剂 及其 制备 方法 | ||
1.一种单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在低温、低压条件下催化氨合成方面的应用,其特征在于:该催化剂主要是以N掺杂的C球为载体,及该载体上以单原子形式分散的活性金属Co共同构成;其制备方法包括以下步骤:
(1)SiO2纳米球的制备;将25-28 wt%氨水溶液、乙醇和四乙氧基硅烷混合搅拌,然后加入间苯二酚和甲醛,再添加三聚氰胺和甲醛搅拌,然后将所得混合物溶液于100 ℃水热反应24 h,并离心洗涤,烘干,得到SiO2空心纳米球;
(2)SiO2包裹的N掺杂的C球的合成;将得到的SiO2空心纳米球经高温碳化后,冷却至室温,得到SiO2@N-C;
(3)N掺杂的C球载体的制备;对SiO2@N-C中的SiO2进行蚀刻,然后用去离子水洗涤,抽滤,干燥,得到N-C球载体;
(4)钴负载到N掺杂的C球载体上;将Co的前驱体溶解在DMF溶液中,再添加到N-C球载体中,超声后真空过滤和干燥,再在Ar气氛下高温焙烧,得到所述氨合成催化剂。
2. 根据权利要求1所述的单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在催化氨合成方面的应用,其特征在于:所述催化剂中Co的原子半径为0.15 nm,其具有双重活性位,包括Co1-N3.5稳态单原子活性位及Co1-Nx动态单原子活性位,其中0<x<2.5。
3. 根据权利要求1所述的单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在催化氨合成方面的应用,其特征在于:所述催化剂的比表面积为356-453 m2/g。
4. 根据权利要求1所述的单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在催化氨合成方面的应用,其特征在于:步骤(2)中所述高温碳化的温度为500-900℃,时间为1-4 h。
5. 根据权利要求1所述的单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在催化氨合成方面的应用,其特征在于:步骤(3)中采用HF或NaOH进行刻蚀,刻蚀时间为24-48 h。
6.根据权利要求1所述的单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在催化氨合成方面的应用,其特征在于:步骤(4)中所述Co的前驱体为氯化钴、酞菁钴或硝酸钴中的一种或几种;
Co在N-C球载体上的负载量为0.1-4 wt.%。
7. 根据权利要求1所述的单原子双活性中心Co基氨合成催化剂在催化氨合成方面的应用,其特征在于:步骤(4)中高温焙烧的温度为400-700℃,焙烧时间为1-5 h。
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