[发明专利]可用于常温催化降解VOCs的负载贵金属的多孔有机骨架原子级催化剂的制备方法

说明书

本发明公开了可用于常温催化降解VOCs的负载贵金属的多孔有机骨架原子级催化剂的制备方法，步骤为：(a)制备载体，将2,6‑二氨基吡啶和1,3,5‑苯三甲酰氯加入到含三乙胺的二氯甲烷溶液并搅拌均匀，放置到油浴锅中加热反应，得到含吡啶‑酰胺官能团的多孔有机骨架。(b)浸渍负载贵金属，将吡啶‑酰胺多孔有机骨架完全浸渍到贵金属盐溶液中，经过超声处理并静置，然后加入硼氢化钠溶液还原贵金属，洗涤干燥后得到负载贵金属的吡啶‑酰胺多孔有机骨架原子级活性位点催化剂半成品。(c)煅烧，将半成品放置马沸炉中煅烧，煅烧完成后得到成品。该催化剂原子分散度高，可形成原子级活性位点，大大提高催化效率。

技术领域

本发明涉及多孔有机骨架原子级催化剂的制备方法，尤其涉及可用于常温催化降解VOCs的负载贵金属的多孔有机骨架原子级催化剂的制备方法。

背景技术

挥发性有机物(VOCs)是一类重要的空气污染物，世界卫生组织定义为沸点50～260℃、室温下饱和蒸气压超过133Pa的有机化合物，包括烷烃类、烯烃类、芳烃及其衍生物、醇类、醛酮类、胺和酰胺类、酸和酸酐类等。VOCs是一类重要的大气污染物。

我国当前常用的VOCs销毁方式有催化焚烧，低温等离子，紫外光催化等方法，这些方法往往需要高温条件，能耗高，且在处理易燃易爆VOCs时存在安全隐患。

发明内容

本发明的目的在于克服已有技术的缺点，提供可用于常温催化降解VOCs的负载贵金属的多孔有机骨架原子级催化剂的制备方法,此催化剂有原子级活性位点，催化性能优，可重复使用，可在常温条件下催化降解VOCs。

为了达到上述目的，本发明采用的技术方案是：

本发明贵金属负载在吡啶-酰胺多孔有机骨架的原子级活性位点催化剂制备方法，包括以下步骤：

(a)制备载体：

(1)将三乙胺加入到二氯甲烷溶液中，搅拌均匀得到第一溶液，所述的三乙胺与二氯甲烷体积比为1:10；

(2)将摩尔比为3:1的2,6-二氨基吡啶和1,3,5-苯三甲酰氯加入到所述的第一溶液中并搅拌均匀得到第二溶液；所述的2,6-二氨基吡啶和1,3,5-苯三甲酰氯的总体积与第一溶液的体积比为1:2；

(3)将所述的第二溶液放置在油浴锅中在20-90℃下反应2～8h，生成含有吡啶-酰胺官能团的多孔有机骨架；

(b)浸渍负载贵金属

(1)将所述的多孔有机骨架完全浸渍在0.05-0.5mol/L的贵金属盐溶液中，进行超声处理1-5h，然后在10-30℃下静置6-12h，得到负载贵金属的多孔有机骨架；所述贵金属盐溶液中贵金属的质量与多孔有机骨架的质量比为0.05-0.5％；

(2)将浓度为0.1-0.5mol/l的硼氢化钠溶液逐滴加入到静置后的浸渍有吡啶-酰胺多孔有机骨架的贵金属盐溶液中，剧烈搅拌直到不再产生氢气，使吡啶-酰胺多孔有机骨架负载的贵金属被还原；

(3)将负载了贵金属的多孔有机骨架取出，用去离子水洗涤多次，置于真空干燥箱中，在20-80℃下干燥2-6h；

(c)煅烧

将完成的负载贵金属的吡啶-酰胺多孔有机骨架取出，放置在马沸炉中在100-600℃下煅烧2-6h，得到负载贵金属的吡啶-酰胺多孔有机骨架原子级活性位点催化剂。

与已有技术相比，本发明的有益效果如下：

1.吡啶-酰胺多孔有机骨架合成简单，稳定性高，易于调控活性位点等优点。且氨基的存在有利于原子的分散，多孔在一定程度上可以避免原子团聚现象，达到真正的具有原子级活性位点的催化剂，从而获得更高的催化性能。