[发明专利]一种肼的催化分解方法

说明书

本发明属于核燃料后处理技术领域，涉及一种肼的催化分解方法。所述的催化分解方法是在用Pt催化硝酸对肼的分解反应时，在反应体系中引入β射线的辐照。利用本发明的肼的催化分解方法，能够以更快的分解速率进行肼的催化分解。

技术领域

本发明属于核燃料后处理技术领域，涉及一种肼的催化分解方法。

背景技术

肼的催化分解最早在航空航天工业中应用于航天器小型姿态控制推进剂的产生。1964年，美国Shell公司成功研发Shell405催化剂用于肼催化分解，该催化体系之后应用于美国发射的所有卫星上。我国航天科技始于20世纪60年代，在不到20年的时间内，大连化物所先后研制成功了814、816、818、CH-54等一系列肼分解催化剂，这些催化剂在我国多种卫星及其他航天飞行器的发射中得到使用。

在肼分解催化的研究方面，有代表性的技术如下所述。

国内张涛课题组使用Al₂O₃类型的载体Ni-A1水滑石作为前体，经直接高温还原的方法制备了高负载量Ni-Al₂O₃-HT催化剂，其中Ni的含量高达78wt％，并且实现了Ni的高度分散，催化剂粒径大小仅为4nm左右。该研究在室温条件下，催化分解水合肼以93％选择性得到氢气，这种独特的催化选择性主要是因为水滑石结构的存在为催化活性组分提供了大量的碱性位点，改变了Ni催化剂表面的性质。

常利等利用Ti基镀Pt材料为催化剂，研究了硝酸体系中肼催化分解反应，认为：在常温下反应速率很慢；在80℃下，肼分解速率较快。研究中，他们考察了不同酸度和温度对反应的影响，发现反应存在明显的诱导期，诱导期随着酸度增加、温度升高而逐渐缩短，随着肼初始浓度的增加逐渐变长，诱导期过后反应速率加快。

国外Tong等人制备了Fe-B纳米粒子，并将其负载于多壁碳纳米管上。利用由此得到的Fe-B/MWSNTs催化剂，在室温条件下分解水合肼可达到97％的制氢选择性。在此基础上，进一步用NaOH对多壁碳纳米管进行处理，制得的催化剂Fe-B/NaOH-MWSNTs可以达到99％的制氢选择性。

俄罗斯学者A.V.Ananiev研究了高氯酸和硝酸体系中铂纳米催化剂在不同载体上催化分解肼的反应活性。研究发现，在硝酸溶液中，Pt催化剂催化硝酸氧化的过程分解肼，催化剂的活性随着Pt纳米粒子粒径的增加而增加。该研究详细研究了硝酸溶液中肼催化分解反应的化学计量比、动力学行为和反应机理，发现当硝酸浓度较低(0.25-2.0M)时，反应的反应速率常数随硝酸浓度的增加而减小；硝酸浓度在4.0-8.0M范围内时，反应的反应速率常数随硝酸浓度的增加而增大，零级反应速率常数逐渐减小。

但硝酸体系中肼的催化分解研究较少，除了贵金属催化剂外，其它催化剂易被硝酸溶解，造成失活。因此，开发一种高效的硝酸体系中肼的催化分解方法是十分必要的。

发明内容

本发明的目的是提供一种肼的催化分解方法，以能够以更快的分解速率进行肼的催化分解。

为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种肼的催化分解方法，所述的催化分解方法是在用Pt催化硝酸对肼的分解反应时，在反应体系中引入β射线的辐照。