[发明专利]一种以氧化石墨烯为电离增强剂的铀同位素丰度测量方法

说明书

本发明公开一种以氧化石墨烯为电离增强剂的铀同位素丰度测量方法。该方法包括：用化学氧化等方法合成氧化石墨烯；用稀硝酸和超纯水洗涤纯化；将定容后的氧化石墨烯作为电离增强剂，加载在单铼带灯丝表面，进行灯丝碳化处理；再加载铀样品，加载电流蒸干水分；将样品灯丝装入热电离质谱，采用全蒸发法和法拉第杯多接收方式对铀样品进行同位素测量。本发明方法的电离效率达到0.2％，可测量亚ng级铀样品，且²³⁵U/²³⁸U测量值的相对标准偏差为0.2％，在该方法中，灯丝碳化与铀加载技术操作更快速、简便，方法稳定性和重现性好，同时具有成本低的优势。本方法有望广泛用于环境分析与核取证等痕量铀的研究领域。

技术领域

本发明涉及分析化学的质谱分析技术领域，具体涉及一种以氧化石墨烯作为电离增强剂的铀同位素丰度测量方法。

背景技术

铀的同位素丰度分析在核科学、核防护、地质与环境分析、核取证、矿产开采等领域中非常重要。近年来，众多相关的科研和技术领域愈发关注痕量铀样品的同位素丰度分析。热电离质谱法(TIMS)是铀同位素测量最准确的方法之一。然而，受限于传统TIMS法电离效率的不足，为了保证低丰度铀同位素测量值的准确度和精密度，通常需要用较大量的样品(μg级以上)进行加载和测量。较大的样品需求量极大地制约了地质与环境分析、核科学与核取证等研究的发展，对于亚ng级铀含量的样品以及一些不易获取的珍稀样品，以传统的TIMS法进行同位素丰度分析无法获得足够的灵敏度和稳定的离子流信号，难以满足科研或工程技术对同位素丰度测量准确度和精密度的需求。因此亟需发展有效提高TIMS电离效率的手段，并应用于铀的同位素丰度分析。

热电离质谱的样品通常被负载在铼丝上，通过对真空下的铼丝加载电流从而使得样品在离子源室中电离。在铀加载过程中，电离增强剂的引入可有效地提升样品在铼丝上的电离效率。由于铼-碳固溶体的表面功函数大于铼金属本身，可以使更多的中性原子在高温下离化成正离子形态。因此，热电离质谱的灯丝碳化技术是提升灵敏度的关键。当前已报道了一些可提供碳源的电离增强剂用于灯丝碳化，如石墨胶体、苯蒸汽、树脂珠-高铼酸等，并取得了一定的电离增强效果，然而这些方法的便捷度和稳定性仍然有待提高。如苯蒸汽蒸镀法电离效率约0.2-0.3％，但是因为苯毒性较大，且需要在真空条件下蒸镀苯于铼带上，操作步骤繁琐，不利于技术的实际应用普及；而树脂珠-高铼酸法尽管可以达到0.6％的电离效率，但在操作时需要先将铀吸附在树脂上，再用粘合剂将细小的树脂珠固定在铼灯丝上，对操作者的能力要求很高，且在真空烧结和质谱测试过程中，树脂珠很容易从灯丝上脱落，稳定性欠佳，这些缺点限制了该方法的应用。

综上所述，为解决亚ng级铀样品的同位素分析灵敏度差、精密度低的问题，并同时克服苯蒸汽蒸镀法和树脂珠-高铼酸法的不足，达到无毒、便捷、高稳定性和重现性，需要研究既具有高效的电离增强剂，又操作便利的灯丝碳化技术。

发明内容

针对现有技术存在的问题，本发明的目的在于提供一种高效的电离增强剂和快速、便捷、稳定性好的灯丝碳化技术，提高铀在热电离质谱分析中的电离效率及检测灵敏度，应用于痕量铀的同位素丰度分析。

为了达到上述目的，本发明采取的技术方案为：

一种以氧化石墨烯为电离增强剂的铀同位素丰度测量方法，包括利用氧化石墨烯材料作为铀的电离增强剂的步骤。

进一步地，上述以氧化石墨烯为电离增强剂的铀同位素丰度测量方法，包括以下步骤：

1)电离增强剂制备：制备氧化石墨烯，纯化氧化石墨烯，并配制为分散性良好的悬浊液；

2)灯丝碳化与铀加载：取氧化石墨烯悬浊液滴加在铼灯丝表面中间位置，通过质谱专用点样器对铼灯丝加载电流，缓慢加热铼灯丝；待悬浊液水分完全蒸干后，将铀样品加载至铼灯丝表面的氧化石墨烯层上，并加载电流对灯丝缓慢加热，待样品溶液水分完全蒸干，停止加电流；