[发明专利]一种二氧化碳电化学还原催化剂及其制备方法和用途

说明书

本发明提供了一种二氧化碳电化学还原催化剂及其制备方法和用途。本发明的二氧化碳电化学还原催化剂的制备方法，包括如下步骤：1)以二甲基咪唑、六水合硝酸锌和甲醇为原料，经水热反应制备纳米级金属有机骨架材料ZIF‑8；2)将步骤1)得到的纳米级金属有机骨架材料ZIF‑8干燥后，惰性气体氛围中煅烧，得到所述二氧化碳电化学还原催化剂。本发明的制备方法容易操作、成本低，制得的二氧化碳电化学还原催化剂对二氧化碳还原的电化学还原催化活性高，具有高效的法拉第效率和法拉第电流，由本发明的二氧化碳电化学还原催化剂制成的电极在二氧化碳电化学还原领域具有良好的应用前景。

技术领域

本发明属于催化剂技术领域，涉及一种电化学还原催化剂及其制备方法和用途，特别涉及一种二氧化碳电化学还原催化剂及其制备方法和用途，尤其涉及一种金属有机骨架衍生的氮掺杂碳二氧化碳电化学还原催化剂及其制备方法和用途。

背景技术

目前，化石燃料的大量燃烧导致温室气体二氧化碳的过量排放，最终导致了一系列环境问题。全球变暖，海洋酸化，极地冰川融化，海平面上升，都是二氧化碳过度排放导致的后果。因此，减少大气中二氧化碳的含量成为人们日益关注的焦点。

将二氧化碳电催化还原为燃料或者其他化工产品，是针对减少大气中二氧化碳的含量问题的一种很有应用前景的解决方案。而如何有效的实现电催化二氧化碳还原，寻找高效催化剂是最关键的一环。目前，较为常用的催化剂多为金属类催化剂，金、银、铜、锡(Y.Hori，H.Wakebe，T.Tsukamoto，O.Koga，Electrochimica Acta，39(1994)1833-1839.)。但是，这类金属催化剂往往具有较高的过电位和较差的稳定性，这些缺点使得金属类催化剂在实际应用中难以推广。

具有可控制表面结构、高比表面积和电活性的金属纳米颗粒是电化学还原二氧化碳的理想电极材料。电化学还原二氧化碳变得尤为重要，贵金属元素在氧还原反应和析氢反应等多种反应中均表现出优异的催化性能。就此，许多研究者把目光放在了贵金属催化剂方向上。金属钯与其他的催化剂相比，具有极强的催化活性，目前已经被用在了多种催化反应上，而离子液体作为一种绿色溶剂，具有可回收、可导电、能够吸附酸性气体等特点。

CN107774247A公开了一种二氧化碳电化学还原催化剂及其制备方法，包括如下顺序进行的步骤：(1)合成乳酸四甲基胍离子液体；(2)将氯化钯与乳酸四甲基胍进行混合后，进行油浴处理得到催化剂前驱体；(3)制备二氧化碳电化学还原催化剂“金字塔”状的钯纳米粒子催化剂。该催化剂为一种“金字塔”状的钯纳米级催化剂，通过离子液体为溶剂合成，形成具有特殊形貌的“金字塔”状钯纳米结构，显著提高了催化剂的比表面积和导电性，增大了催化剂对二氧化碳电化学还原催化活性。但是，贵金属催化剂的制备成本较高，稳定性较差。

最近几年，异质(氮、硫、硼)原子掺杂的碳材料作为新兴的二氧化碳电催化剂引起了广泛的关注(X.Duan，J.Xu，Z.Wei，J.Ma，S.Guo，S.Wang，H.Liu，S.Dou，AdvancedMaterials，29(2017)1701784.)。但是，异质原子掺杂的碳材料催化剂体系往往具有较低的电催化法拉第效率和法拉第电流，这无疑限制了其发展。

目前，异质原子掺杂的碳材料催化剂的制备难点主要在于寻找有效的前驱体进行高温碳化，因此，研究开发可高效二氧化碳电化学还原催化剂，具有重要的意义。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明提供了一种二氧化碳电化学还原催化剂及其制备方法和用途，本发明的二氧化碳电化学还原催化剂的制备方法容易操作、成本低，制得的二氧化碳电化学还原催化剂对二氧化碳还原的电化学还原催化活性高，具有高效的法拉第效率和法拉第电流。

为达此目的，本发明采用以下技术方案：

本发明的目的之一在于提供一种二氧化碳电化学还原催化剂的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：